類石墨相氮化碳膜制備、改性及其光電化學(xué)性能研究.pdf

1、類石墨相氮化碳（g-CN）作為化學(xué)穩(wěn)定性高且可見光響應(yīng)的非金屬半導(dǎo)體材料，被廣泛應(yīng)用于光解水和有機污染物降解。然而，一方面?zhèn)鹘y(tǒng)熱聚合方法獲得的氮化碳可見光吸收范圍窄，光生載流子復(fù)合率高，使得其太陽能利用率低；另一方面目前氮化碳膜的制備工藝復(fù)雜、穩(wěn)定性差，制約了氮化碳的器件化。基于這些問題，本論文通過溶劑熱法直接在基底上制備氮化碳膜、進一步通過構(gòu)建TiO2/g-CN雙層膜結(jié)構(gòu)及對氮化碳表面修飾鎳鈷雙金屬氫氧化物（Ni-Co LDH），從而

2、拓寬其可見光吸收并降低載流子復(fù)合，獲得了光電性能優(yōu)異的氮化碳膜。主要研究內(nèi)容有：
　　1、以乙腈作為溶劑，利用三聚氯氰和三聚氰胺共聚反應(yīng)，在導(dǎo)電玻璃上溶劑熱成膜，熱處理之后得到了連續(xù)完整的氮化碳膜。研究結(jié)果表明，相比于固相熱聚合制備的氮化碳，經(jīng)24 h溶劑熱反應(yīng)和520℃熱處理獲得的氮化碳聚合程度高，末端缺陷少，可見光吸收拓寬至600 nm，膜與基底結(jié)合牢靠，極大地降低了界面阻抗，在0.6 V（vs SCE）電壓下，光電流達(dá)到3.

3、7μA cm-2，是固相熱聚合獲得的氮化碳的18倍。
　　2、分別采用旋凃燒結(jié)法制備銳鈦礦相TiO2-A薄膜和水熱法制備了金紅石相TiO2-R納米棒陣列作為電子傳輸層，溶劑熱負(fù)載g-CN作為可見光吸收層，構(gòu)建了TiO2-A/g-CN和TiO2-R/g-CN雙層膜電極。研究結(jié)果表明，兩種TiO2都能與g-CN能級匹配，形成異質(zhì)結(jié)，從而抑制光生載流子的復(fù)合，提升光電轉(zhuǎn)換能力。納米棒陣列的高取向性及棒間間隙降低了g-CN生長過程中的體相

4、聚集，并將光照與載流子傳輸方向錯開，兼顧光學(xué)吸收及載流子傳輸能力，增加了半導(dǎo)體-溶液接觸面積，因而TiO2/g-CN光電化學(xué)性能更優(yōu)異。在0.6 V（vs SCE）電壓下，TiO2/g-CN納米棒核殼陣列的光電流達(dá)到81μA cm-2，是g-CN的16倍。
　　3、采用陰極沉積法在g-CN表面修飾Ni-Co LDH材料。研究結(jié)果表明，LDH的引入改變了半導(dǎo)體的表面環(huán)境：一方面，Ni-Co LDH片層具有高比表面積，富含羥基和水，通