磁性金屬-有機骨架催化劑的制備及其在有機合成中的應用.pdf

1、金屬-有機骨架材料（Metal-Organic Frameworks，MOFs）作為有潛在用途的多孔結晶材料已經(jīng)引起了廣泛的關注，它是由一種金屬或金屬團簇與有機配體相互結合而成的具有三維多孔結構的化合物。由于MOFs具有較大的比表面積、孔徑較易調(diào)整、較多的活性位點、較高的熱穩(wěn)定性和較強的酸堿催化活性、以及易于功能化等優(yōu)良性能，已經(jīng)廣泛的應用于儲氫、分離、化學傳感器、薄膜器件、發(fā)光、藥物載體和生物醫(yī)學成像等領域。目前，MOFs作為非均相催

2、化劑在有機化學的領域中有廣泛的應用，但MOFs作為催化劑時，在催化劑的分離和回收上還存在一些問題，因此將MOFs和磁性載體復合在一起使其具有MOFs本身優(yōu)異的性能同時賦予其磁性的研究是十分必要的。
　　基于此，我們制備出了三種磁性金屬有機骨架催化劑:CoFe2O4@SiO2@IRMOF-3、CoFe2O4@SiO2@MOF-5、CoFe2O4@SiO2@Cu-BTC,并且通過SEM、TEM、XRD、FT-IR、N2吸附/脫附、TG

3、和VSM等方法對催化劑進行了表征，并且分別評價了這三種催化劑在二氫吡咯衍生物的合成中、呋喃酮衍生物的合成中、噁嗪衍生物的合成中的催化性能，考察了一些條件對催化劑性能的影響，由此我們得到以下實驗結果:
　　在二氫吡咯衍生物的合成中，我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯，胺和甲醛為原料，CoFe2O4@SiO2@IRMOF-3作為催化劑，甲醇為溶劑室溫下進行反應。在該反應中催化劑展示出了較高的活性、縮短了反應時間、易于回收、而且產(chǎn)率較高。

4、>　　在呋喃酮衍生物的合成中，我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯，胺和芳香醛為原料，CoFe2O4@SiO2@MOF-5為催化劑，水作為溶劑室溫下進行反應，為了檢測該條件的適用范圍，我們對底物進行拓展，可喜的是我們得到了想要的化合物，并且該方法條件溫和、反應時間短、產(chǎn)率高。
　　在噁嗪衍生物的合成中，我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯、胺和甲醛為原料，CoFe2O4@SiO2@Cu-BTC為催化劑，乙醇作為溶劑室溫下進行反應。該方法新穎，而且符合