單分子電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)特性的測(cè)量與操控.pdf

1、單分子光譜經(jīng)過(guò)近三十年的發(fā)展，在物理學(xué)、化學(xué)、生物學(xué)及相關(guān)新興交叉學(xué)科中都有著十分廣泛的應(yīng)用?；趩畏肿訜晒饧夹g(shù)實(shí)現(xiàn)突破衍射極限的超分辨成像獲得了2014年的諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)，這極大地鼓舞了人們的研究興趣，迎來(lái)了單分子科學(xué)發(fā)展的新契機(jī)。單分子的研究消除了系綜平均效應(yīng)，能夠觀測(cè)到分子所處周圍納米環(huán)境的微小擾動(dòng)和動(dòng)力學(xué)信息。同時(shí)，單分子作為一個(gè)理想的單量子體系，其輻射的單光子可以用于量子保密通訊以及量子信息處理。單分子的電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)作為一個(gè)研

2、究熱點(diǎn)，已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于分子傳感、太陽(yáng)能器件及生物醫(yī)藥等方面。單分子電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)過(guò)程會(huì)導(dǎo)致單分子熒光量子產(chǎn)率及光穩(wěn)定性等光物理性質(zhì)發(fā)生變化;單分子電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的操控，不僅可以用于單分子的超分辨熒光成像，而且對(duì)基于單分子的量子態(tài)制備及設(shè)計(jì)分子量子器件都具有重要意義。
　　本文工作主要研究了單分子的電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)特性，并且通過(guò)外場(chǎng)操控單分子的電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。利用單分子與氧分子的電子轉(zhuǎn)移特性，研究了氧氣濃度對(duì)單分子三重態(tài)T1和離子

3、態(tài)R+的電子布居幾率的影響。研究了電場(chǎng)操控單分子的電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)過(guò)程，在1000V/mm的電場(chǎng)作用下，實(shí)現(xiàn)了單分子熒光的關(guān)斷。用泵浦-探測(cè)技術(shù)研究了單分子超快的電子相干效應(yīng)，在掃描泵浦與探測(cè)兩束脈沖光的延時(shí)過(guò)程中，探索了單分子熒光周期性振蕩的干涉現(xiàn)象。
　　本論文工作的創(chuàng)新點(diǎn):
　　1.揭示了氧分子對(duì)染料單分子的電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)特性的影響，發(fā)現(xiàn)隨著氧氣濃度的減少，單分子熒光強(qiáng)度變?nèi)?，熒光漂白受到一定抑制而熒光閃爍更加頻繁。對(duì)單

4、分子熒光閃爍行為進(jìn)行概率密度統(tǒng)計(jì)，研究了氧氣濃度對(duì)單分子的三重態(tài)T1和離子態(tài)R+的電子布居幾率分布的影響。單分子熒光閃爍特性對(duì)氧氣濃度的響應(yīng)靈敏度達(dá)到5.7792Torr-1，比通常單分子熒光強(qiáng)度測(cè)量的方法提高了6倍。
　　2.利用電場(chǎng)高效地操控單分子內(nèi)的電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)過(guò)程，設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了電場(chǎng)調(diào)制的單分子熒光開(kāi)關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)單分子的熒光強(qiáng)度隨著電場(chǎng)的增強(qiáng)逐漸淬滅，在較強(qiáng)電場(chǎng)(1000V/mm)的作用下實(shí)現(xiàn)單分子熒光的關(guān)斷。方波電場(chǎng)可以