鐵酸鉍薄膜和六角錳酸鹽單晶的鐵電疇研究.pdf

1、多鐵材料是凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域一個(gè)重要的研究課題。在信息存儲(chǔ)、自旋電子設(shè)備、磁-光-電耦合器件和鐵電光伏效應(yīng)等領(lǐng)域，多鐵材料都具有極大的應(yīng)用價(jià)值，是實(shí)現(xiàn)設(shè)計(jì)多功能器件非常重要的候選材料。鐵酸鉍(BiFeO3，BFO)是唯一在室溫下同時(shí)具有鐵電性和反鐵磁性的多鐵材料，但由于 BFO的絕緣性和大的漏電流，限制了其在半導(dǎo)體電子器件方面的應(yīng)用。論文針對(duì)BFO的這一固有缺陷，利用ITO(Indium Tin Oxide)玻璃基片和摻鋁的氧化鋅

2、(ZnAlO，ZAO)創(chuàng)造性地設(shè)計(jì)出了ZAO/BFO/ITO玻璃異質(zhì)結(jié)構(gòu)，研究了其電輸運(yùn)特性，拓寬了BFO在設(shè)計(jì)多功能光電子器件方面的應(yīng)用。利用壓電力顯微鏡(Piezoresponse Force Microscope，PFM)揭示了BFO多晶薄膜中的鐵電疇結(jié)構(gòu)和極化翻轉(zhuǎn)情況，并實(shí)現(xiàn)了低電壓下的極化刻蝕，取得了比較理想的研究結(jié)果。研究結(jié)果為 BFO基于鐵電光伏效應(yīng)的光電器件和鐵電隨機(jī)存儲(chǔ)器件的設(shè)計(jì)奠定了基礎(chǔ)。六角錳酸鹽單晶豐富的鐵電疇結(jié)

3、構(gòu)也是目前吸引人的研究熱點(diǎn)之一。利用PFM實(shí)現(xiàn)了對(duì)錳酸鉺(ErMnO3，EMO)和錳酸镥(LuMnO3，LMO)單晶鐵電疇結(jié)構(gòu)的觀測(cè)，呈現(xiàn)了鐵電渦旋疇的立體形貌，揭示了鐵電渦旋疇的反演過(guò)程，開創(chuàng)了獨(dú)特的實(shí)驗(yàn)測(cè)試方法。論文對(duì)BFO多晶薄膜、EMO和LMO單晶中鐵電疇的這一系列研究為多鐵材料的研究提供了新的方向；開辟了多鐵材料廣闊的應(yīng)用前景；豐富了多鐵材料疇工程的研究?jī)?nèi)容；對(duì)多鐵材料鐵電疇物理理論機(jī)制的深入探索也具有重要的意義和研究?jī)r(jià)值。<

4、br>　　論文采用溶膠凝膠法和固相反應(yīng)燒結(jié)法分別制備了BFO靶材和ZAO靶材，采用脈沖激光沉積法制備了ZAO/BFO/ITO玻璃異質(zhì)結(jié)構(gòu)，通過(guò)低溫電輸運(yùn)測(cè)量系統(tǒng)研究了ZAO/BFO/ITO玻璃異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電輸運(yùn)特性，對(duì)漏電流機(jī)制進(jìn)行了分析并討論了磁電阻效應(yīng)；采用磁控濺射法分別在有無(wú)緩沖層鑷酸鑭(LaNiO3，LNO)的Pt/Ti/SiO2/Si(111)基片上沉積了單層BFO多晶薄膜，通過(guò)X射線衍射、原子力顯微鏡和拉曼光譜對(duì)比了這兩組BF

5、O多晶薄膜的生長(zhǎng)，揭示了LNO對(duì)BFO形貌和微結(jié)構(gòu)的影響；通過(guò)系列不同直流偏壓下PFM的極化翻轉(zhuǎn)實(shí)驗(yàn)和單點(diǎn)鐵電電滯回線的測(cè)試，分析了影響B(tài)FO多晶薄膜的鐵電疇極化翻轉(zhuǎn)的因素；采用熔劑燒結(jié)法生長(zhǎng)了EMO和LMO單晶，通過(guò)側(cè)面的PFM、斜拋面的PFM和逐層拋磨晶體ab面的PFM掃描，實(shí)現(xiàn)了對(duì)EMO和LMO鐵電疇的立體成像，并得到了鐵電渦旋疇相變和反演過(guò)程理想的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。論文的主要研究成果與創(chuàng)新點(diǎn)如下：
　　1.創(chuàng)造性地設(shè)計(jì)出了npn型

6、ZAO/BFO/ITO玻璃異質(zhì)結(jié)構(gòu)。由于BFO薄膜中含有大量氧空位，可將BFO薄膜當(dāng)作p型半導(dǎo)體對(duì)待；與其他n型半導(dǎo)體材料結(jié)合的這一設(shè)計(jì)拓寬了BFO薄膜在電子器件等方面的應(yīng)用方向。電輸運(yùn)特性研究結(jié)果表明：在低溫60K—240K之間，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)存在弱的整流行為；漏電流機(jī)制屬于塊體限制普爾-弗倫克爾發(fā)射機(jī)制(Bulk-limited Poole-Frenkel，BLPF)；在正負(fù)偏流下，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)的阻溫曲線存在明顯的差異，這歸因于BFO層中

7、鐵電極化的翻轉(zhuǎn)以及半導(dǎo)體層和鐵電體BFO層之間的界面電荷耦合；在外磁場(chǎng)0.3T作用下，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)為負(fù)的磁電阻效應(yīng)，在160K以下，隨著溫度的降低，磁電阻明顯增大，BFO層自旋相關(guān)散射和異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面電阻是負(fù)磁電阻的主要原因。
　　2.利用緩沖層LNO來(lái)調(diào)節(jié)BFO多晶薄膜在Pt/Ti/SiO2/Si(111)基片上的結(jié)晶生長(zhǎng)情況。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示：緩沖層 LNO有效緩解了BFO和基片之間的晶格不匹配，改變了BFO薄膜的生長(zhǎng)晶向、減小

8、了晶粒的大小，表面形貌更加平整光滑；無(wú)緩沖層LNO時(shí)，200nm厚度是BFO薄膜的擇優(yōu)厚度，表面光滑致密，顆粒均勻度好；而有緩沖層LNO時(shí)，LNO的厚度越厚，其優(yōu)化BFO薄膜晶粒生長(zhǎng)的作用越明顯。
　　3.對(duì)BFO多晶薄膜實(shí)現(xiàn)了鐵電疇的極化翻轉(zhuǎn)刻蝕，為BFO多晶薄膜的研究開拓了新的方向。系列不同電壓的極化翻轉(zhuǎn)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)樣品中向上的極化疇占主導(dǎo)地位，向下翻轉(zhuǎn)鐵電疇比向上翻轉(zhuǎn)容易，這與單點(diǎn)電滯回線所示的不對(duì)稱的正負(fù)矯頑力一致；BFO多晶

9、薄膜中不完全的疇翻轉(zhuǎn)是由于外加電壓的不足、不同晶粒中的疇壁密度、雜質(zhì)的缺陷效應(yīng)以及鐵彈疇的位移/成核引起的應(yīng)變效應(yīng)等導(dǎo)致產(chǎn)生的。在極化翻轉(zhuǎn)邊界外的部分鐵電疇也被翻轉(zhuǎn)了，歸因于在晶粒邊界疇壁的長(zhǎng)程作用和疇生長(zhǎng)等因素。實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)通過(guò)減小薄膜厚度可實(shí)現(xiàn)較低電壓對(duì)鐵電疇的翻轉(zhuǎn)，在50nm厚的BFO多晶薄膜上用較低的+8V直流電壓成功完成了鐵電極化刻蝕。
　　4.對(duì)EMO和LMO單晶PFM掃描實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)行了創(chuàng)新設(shè)計(jì)，突破了傳統(tǒng)的在樣品表面直

10、接進(jìn)行掃描的方法，而對(duì)樣品進(jìn)行了拋磨，成功得到了沿著斜面和側(cè)面掃描的PFM圖片，以及實(shí)現(xiàn)了沿著晶體ab平面逐層拋磨原位掃描，清晰呈現(xiàn)了樣品中疇結(jié)構(gòu)的立體三維圖和渦旋核結(jié)點(diǎn)軌跡；直觀觀測(cè)到EMO和LMO樣品內(nèi)部的渦旋疇結(jié)構(gòu)和擴(kuò)散過(guò)程，從實(shí)驗(yàn)的角度揭示了在離散的各異性中會(huì)出現(xiàn)連續(xù)對(duì)稱性，即鐵電相變 Tc處連續(xù)對(duì)稱性U(1)引起拓?fù)錅u旋擴(kuò)散，開創(chuàng)了獨(dú)特的實(shí)驗(yàn)方法，這與Monte Carlo數(shù)值模擬的結(jié)果完全吻合。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示：在不同退火溫度下