KMnO4對環(huán)糊精聚合物的氧化重整及其微污染控制.pdf

1、微污染物在水環(huán)境中種類多，性質(zhì)差異大，環(huán)境水平低，且呈現(xiàn)“復(fù)合污染”趨勢，對人類和動植物具有毒性，這些污染物在常規(guī)水處理工藝中不能得到有效控制，給人類健康和生態(tài)系統(tǒng)增加了風(fēng)險，必須采用有效的消減或去除技術(shù)減小危害。環(huán)糊精材料作為環(huán)境友好吸附劑，可吸附富集這些污染物，針對復(fù)雜性質(zhì)的復(fù)合污染，設(shè)計多重吸附位點的吸附材料，可拓展材料應(yīng)用范圍;吸附后污染物發(fā)生相轉(zhuǎn)移，并未完全去除，又考慮到吸附劑的再生使用問題，因此聯(lián)合氧化技術(shù)方法，同時實現(xiàn)污染

2、物去除和材料再生，達到雙效合一。本研究旨在拓展環(huán)糊精材料在水體污染控制中的應(yīng)用。
　　通過反相乳液聚合法制備了β-環(huán)糊精聚合物(β-CDP)，先采用β-CDP進行吸附富集，后使用綠色氧化劑KMnO4氧化處理污染物（以四溴雙酚A為例），考察接觸時間、KMnO4濃度對降解效果的影響和污染物的降解過程，并關(guān)注了CDP在氧化過程的變化。結(jié)果顯示CDP吸附-KMnO4氧化聯(lián)合能同步實現(xiàn)TBBPA的去除和CDP的再生，去除效果隨接觸時間的延長

3、，KMnO4濃度的增加而提高，最終可被完全去除;CDP的再生過程伴隨著新材料的生成，表征顯示，該材料是以CDP為基體，MnO2嵌合的微球型復(fù)合材料。隨著使用次數(shù)的增加，MnO2負載量增加，循環(huán)吸附-氧化20次，吸附和去除效果均保持100％; KMnO4氧化TBBPA降解的過程遵循準(zhǔn)一級動力學(xué)。β-CD與TBBPA競爭與KMnO4反應(yīng)，致使降解速率減小，但對產(chǎn)物分布沒有影響;此外，通過紫外可見光譜掃描，KMnO4在氧化過程中產(chǎn)生活性錳物種

4、(V、Ⅵ)，最終生成穩(wěn)定的膠態(tài)MnO2。
　　以β-CDP和γ-CDP為基體，通過自控氧化還原法合成了系列二氧化錳/環(huán)糊精復(fù)合材料，表征了組成、形貌結(jié)構(gòu)，并通過序批式實驗考察其對復(fù)合污染物的吸附性能。結(jié)果如下，(1) FTIR顯示復(fù)合材料含有Mn-O吸收峰;XPS定性和定量分析證明所制備材料是MnO2與CDP基體的復(fù)合材料;(2) TEM、SEM(EDS)顯示，所制備材料呈微球型(3D結(jié)構(gòu))，表面致密，Mn元素分布相對均勻，MnO

5、2納米顆粒鑲嵌環(huán)糊精聚合物基體中，大小約為～2-4nm; XRD顯示環(huán)糊精基體呈無定型狀態(tài)，MnO2呈現(xiàn)少量δ-MnO2晶型結(jié)構(gòu);(3)復(fù)合材料為介孔結(jié)構(gòu)，較CDP孔徑更大，但孔容與比表面積減少，具有更好的溶脹性能和沉降性能，且溶脹粒徑分布更為集中、均勻。(4) CDP能與KMnO4反應(yīng)，反應(yīng)生成MnO2，其負載量與KMnO4濃度線性相關(guān)（R2＞0.90），該制備方法成本低、操作簡單;(5)復(fù)合材料能夠吸附疏水性差異較大的復(fù)合污染物，特