磺胺嘧啶在土壤及組分中的吸附遷移特征及模擬.pdf

1、隨著抗生素使用量的逐年增加，抗生素污染問題已成為環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一，而土壤作為重要的環(huán)境介質(zhì)，其抗生素污染也成為一個不容忽視的問題。磺胺類抗生素作為全球最廣泛使用的抗生素之一，每年都有大量藥物排入水土環(huán)境中，且排放水平逐年提高?；前奉惪股卦谒镰h(huán)境中的降解速度較慢，危害甚大。本文以磺胺嘧啶（Sulfadiazine，SDZ）為研究對象，通過大量的室內(nèi)實(shí)驗(yàn)，研究其在土壤及土壤組分中的吸附遷移行為，以便為抗生素在土壤和地下水中的污染評

2、價及修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。
　　本文的研究主要包括兩部分內(nèi)容：一是不同陽離子類型、有機(jī)質(zhì)含量和重金屬條件下，SDZ在土壤中吸附的實(shí)驗(yàn)，以及pH、陽離子類型、離子強(qiáng)度對SDZ在土壤組分（高嶺石、蒙脫石和腐殖酸）中的吸附實(shí)驗(yàn)，并對反應(yīng)前后的高嶺石、蒙脫石和腐殖酸進(jìn)行傅里葉紅外光譜（Fourier transform infrared,FTIR）表征，分別用Langmuir、Freundlich和線性方程對靜態(tài)吸附特征進(jìn)行擬合；二是探討了S

3、DZ在原狀和填裝土柱中的遷移特征，用Hydrus-1D軟件對其進(jìn)行模擬獲得相關(guān)參數(shù)，并對不同流速下SDZ的遷移行為進(jìn)行預(yù)測。得出以下結(jié)論：
　　（1）在土壤的靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)中，陽離子價態(tài)、有機(jī)質(zhì)和重金屬含量均對SDZ的吸附產(chǎn)生影響。離子價態(tài)越低，有機(jī)質(zhì)含量越高，SDZ吸附量越大；當(dāng)Cd濃度為10.0mg/kg時，會促進(jìn)SDZ的吸附，當(dāng)Cd濃度為1.0、300.0mg/kg時會抑制SDZ吸附，當(dāng)Cd濃度為100.0mg/kg時對SDZ

4、的吸附無影響；Cd、Cu、Pb存在時，SDZ吸附量大小的順序?yàn)镃d>Cu>Pb。用Freundlich方程和Langmuir方程擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的R2均在0.96以上，但由于吸附偏線性，Langmuir方程并不能很好地解釋SDZ的吸附特征，線性方程擬合的R2均在0.98以上，模擬結(jié)果最好。
　?。?）SDZ在土壤及其組分中的動態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)表明，SDZ在土壤及其組分中的吸附在24h左右達(dá)到平衡，達(dá)到吸附平衡時吸附量大小順序?yàn)楦乘?高嶺石

5、>土壤>蒙脫石。在土壤組分的靜態(tài)批平衡實(shí)驗(yàn)中，pH、離子類型和離子強(qiáng)度對SDZ在不同土壤組分中的吸附有不同的影響。這些因素對SDZ在高嶺石中的吸附影響，均不明顯；在蒙脫石中，SDZ吸附量與pH呈正相關(guān)，與離子強(qiáng)度呈負(fù)相關(guān)；除Na+會降低 SDZ在蒙脫石中的吸附外，K+、Ca2+、Mg2+影響不大；對于腐殖酸，除離子類型對SDZ的吸附有一定影響，pH和離子強(qiáng)度的影響也不大。Freundlich方程擬合的R2在0.8以上，Langmuir方

6、程擬合的R2在0.78以上，線性方程擬合的R2在0.92以上，線性方程對這些吸附特征擬合效果更好。
　?。?）SDZ在同一土壤剖面不同深度處所取原狀土中遷移的穿透曲線是不同的，在原狀土柱Ⅱ（15.0-30.0cm）中的穿透曲線相較于原狀土柱Ⅰ（0.0～15.0cm）的發(fā)生左移，即較深層土壤中，SDZ的遷移速度更快。這主要是受土壤理化性質(zhì)的影響，前者的有機(jī)質(zhì)含量、陽離子交換量（CEC）比后者低，而pH比后者高，從而減少了SDZ的吸附

7、，增強(qiáng)了其流動性。
　?。?）不同化學(xué)因素對SDZ在填裝土柱中的遷移產(chǎn)生不同影響。陽離子價態(tài)越高、有機(jī)質(zhì)含量越少，SDZ的出流濃度峰值越高、出流越快、遷移性越強(qiáng)；當(dāng)土壤中Cd含量為10.0mg/kg，SDZ在土壤中的遷移速度最慢，峰值最低，其它濃度Cd對SDZ的遷移影響不大；當(dāng)Cu、Pb和Cd的含量相同時，SDZ的含Cu土壤中，遷移最快，其相對濃度峰值可達(dá)0.8；其次為含Pb土壤，在含Cd土壤中遷移最慢。出流液中pH變化均呈現(xiàn)先下

8、降后逐漸趨于平穩(wěn)，EC變化不大，出流液中的Ca2+濃度則均呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢。
　　（5）用單點(diǎn)吸附模型（OSM）、兩點(diǎn)吸附模型（TSM）和兩區(qū)模型（TRM）分別對SDZ在原狀土中的遷移過程進(jìn)行模擬并用TRM對不同水流下SDZ的遷移行為進(jìn)行預(yù)測。結(jié)果表明，TRM對SDZ的遷移過程擬合最好，TSM中瞬時吸附所占比例很小，所以SDZ在原狀土中基本上不存在瞬時吸附，TRM表明不動水體也是SDZ吸附的重要組成部分。TRM的R2>0.9

9、1，RMSE＜0.061，擬合結(jié)果優(yōu)于OSM和TSM。在用TRM模擬過程中，當(dāng)水流速度從0.017cm/min增加到0.030cm/min再到0.100cm/min，磺胺嘧啶在土壤中的遷移速度也不斷加快，出流濃度也越來越高，當(dāng)流速為0.100cm/min時，SDZ可快速穿過土層進(jìn)入地下水。
　?。?）分別用OSM和TSM對填裝土柱中SDZ的遷移進(jìn)行模擬。結(jié)果表明，OSM的 R2>0.881，RMSE＜0.069，TSM的 R2>0