多級孔沸石成型工藝條件研究.pdf

1、多級孔沸石是近十多年發(fā)展起來的一種新型催化材料，它不僅繼承了微孔沸石的酸性、高熱穩(wěn)定性和離子交換性等優(yōu)點(diǎn)，而且由于介孔的引入改善了它對大分子的吸附和擴(kuò)散性能，進(jìn)而極大地豐富了沸石的應(yīng)用范圍。隨著多級孔沸石研究的不斷推進(jìn)，其合成方法已基本成熟。然而，對多級孔沸石的成型研究卻幾乎沒有。因此，本文采用擠條成型的方法，首先對多級孔沸石擠條成型過程及機(jī)理進(jìn)行初步研究，然后考察了粘結(jié)劑種類、擬薄水鋁石含量、硝酸含量和擠條轉(zhuǎn)速等因素對多級孔沸石ZSM

2、-5成型的影響。具體工作如下:
　　1.對多級孔沸石擠條成型過程及機(jī)理進(jìn)行初步研究時，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，多級孔沸石同微孔沸石一樣，其成型體是典型的脆性材料，機(jī)械強(qiáng)度失效屬于脆性斷裂，斷裂強(qiáng)度數(shù)據(jù)呈離散性分布，能夠用Weibull分布進(jìn)行統(tǒng)計研究。多級孔沸石成型后，微孔主要受到擠條成型的影響，而介孔則更多與沸石晶粒間相互作用產(chǎn)生的新介孔的多少有關(guān)。其中，成型體的微孔主要來源于沸石晶體的本身，而介孔一方面來源于沸石晶體的晶粒內(nèi)，另一方面由晶粒

3、堆積產(chǎn)生。此外，多級孔沸石進(jìn)行擠條成型時，通過優(yōu)化成型工藝條件，在保持孔結(jié)構(gòu)等性質(zhì)不變的條件下提高機(jī)械強(qiáng)度及其穩(wěn)定性，是完全可能的。
　　2.研究了粘結(jié)劑種類對多級孔沸石ZSM-5成型的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，擬薄水鋁石和AlPO4粘結(jié)劑的成型體能夠獲得最高、最可靠的機(jī)械強(qiáng)度，而擬薄水鋁石、γ-Al2O3的成型體則獲得更加優(yōu)良的孔道結(jié)構(gòu)。除了AlPO4粘結(jié)劑，ZSM-5與其它粘結(jié)劑成型后，介孔增多主要是由于沸石晶粒與粘結(jié)劑堆積作用過程中，

4、產(chǎn)生了大量的新介孔。此外，以擬薄水鋁石作為粘結(jié)劑，不僅保留多級孔沸石ZSM-5優(yōu)良的孔道結(jié)構(gòu)，而且能獲得足夠可靠的機(jī)械強(qiáng)度。因此，擬薄水鋁石是ZSM-5成型最佳的粘結(jié)劑。
　　3.研究了多級孔沸石ZSM-5成型工藝條件。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨著擬薄水鋁石含量、硝酸含量和擠條轉(zhuǎn)速的增加，成型體的機(jī)械強(qiáng)度都增加;而成型體的孔結(jié)構(gòu)等性質(zhì)主要和擬薄水鋁石含量、硝酸含量有關(guān)，與擠條轉(zhuǎn)速的大小無關(guān)。綜合成型實際操作條件發(fā)現(xiàn)，當(dāng)擬薄水鋁石含量、硝酸含量和