硅烷偶聯(lián)劑GPTMS作用下制備多級孔結(jié)構(gòu)ZSM-5沸石.pdf

1、沸石分子篩是一類具有規(guī)則微孔結(jié)構(gòu)的結(jié)晶硅鋁酸鹽材料，以其高比表面積、高的水熱穩(wěn)定性以及具有形狀選擇性的微孔孔道等特性，在石油化工、石油加工、吸附分離等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用。沸石分子篩的孔道尺寸一般在0.3～1.0nm之間，分子在微孔孔道中的擴(kuò)散速率較慢，導(dǎo)致沸石分子篩利用效率降低。
　　 多級孔結(jié)構(gòu)沸石一般指的是除沸石微孔孔道之外，還有介孔孔道體系的沸石分子篩。介孔的存在可以大大提高沸石的傳質(zhì)性能，對大分子參與的反應(yīng)表現(xiàn)出良好的催

2、化性能。硅烷偶聯(lián)劑是一類具有有機(jī)官能團(tuán)的硅烷，廣泛應(yīng)用于高分子材料改性中，其分子中同時具有能與無機(jī)材料化學(xué)結(jié)合的反應(yīng)基團(tuán)和與有機(jī)材料化學(xué)結(jié)合的反應(yīng)基團(tuán)。有文獻(xiàn)報道硅烷偶聯(lián)劑加入到沸石合成體系中可抑制沸石晶體的生長，得到沸石納米晶粒的聚集體。本論文以TPABr為模板劑，水玻璃為硅源，在合成體系中加入硅烷偶聯(lián)劑(3-環(huán)氧乙基甲氧基丙基)三甲氧基硅烷(GPTMS)，通過水熱晶化，成功合成出具有多級孔結(jié)構(gòu)的ZSM-5沸石分子篩。具體研究內(nèi)容如下

3、:
　　 1)考察了GPTMS用量、堿度以及晶化條件等因素對合成的影響，以XRD、SEM、N2吸脫附以及TEM表征手段對所合成樣品的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征。結(jié)果表明，在GPTMS的作用下，成功合成了具有多級孔結(jié)構(gòu)的ZSM-5沸石球形組裝體。而在無硅烷偶聯(lián)劑的體系中，在考察的晶化條件下得到的是棒狀ZSM-5沸石的組裝體。增加GPTMS用量，ZSM-5沸石微晶減小，同時球形組裝體尺寸減小，繼續(xù)增大GPTMS用量合成不出ZSM-5，證明G

4、PTMS對ZSM-5沸石的生長具有抑制作用。隨著晶化時間的延長ZSM-5沸石晶體長大，同時球形組裝體尺寸增大。以苯與苯甲醇的烷基化反應(yīng)和聚丙烯催化裂解反應(yīng)為探針反應(yīng)，結(jié)果表明制備的具有多級孔結(jié)構(gòu)的ZSM-5沸石比不添加GPTMS合成的ZSM-5沸石具有更好的催化活性。
　　 2)合成了不同硅鋁比的多級孔ZSM-5沸石。SEM表征結(jié)果表明，當(dāng)硅鋁比從20逐漸提高至200，分子篩形貌也從沸石組裝體變?yōu)閱尉?。N2吸脫附結(jié)果表明，隨著硅