多級(jí)孔ZSM-5分子篩的制備及在甲醇轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用.pdf

1、ZSM-5分子篩由于其具有較高的催化活性和水熱穩(wěn)定性，因此在石油冶煉和石油化學(xué)中有著廣泛的應(yīng)用。然而其小的孔徑導(dǎo)致其擴(kuò)散速率較慢，限制了其在甲醇轉(zhuǎn)化等催化反應(yīng)中的應(yīng)用。迄今為止，科研工作者在這方面做出了很大的努力，他們希望在這類微孔分子篩中引入介孔，從而提高分子篩的催化性能。在本論文中，分別以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)，聚二甲基二烯丙基氯化銨和陽(yáng)離子型聚丙烯酰胺共聚物(PDD-AM)以及海藻酸鈉(C6H7NaO6)n為介孔模板劑，

2、采用固相轉(zhuǎn)移法合成了一系列的多級(jí)孔ZSM-5分子篩。
　　 首先，以陽(yáng)離子型表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨為模板劑合成多級(jí)孔ZSM-5分子篩。由于該物質(zhì)具有親水性，因此能夠很好的擴(kuò)散到微孔前驅(qū)液中，并能和帶負(fù)電的硅物種產(chǎn)生很強(qiáng)的靜電作用。在本實(shí)驗(yàn)中還考察了不同PH值，不同溶劑，不同微孔模板劑用量和不同介孔模板劑用量對(duì)合成結(jié)果的影響，從而探索得到最佳合成條件。所有的樣品均用XRD，TEM，SEM和N2吸附進(jìn)行表征。結(jié)果表明當(dāng)SiO

3、2∶Al2O3∶TPAOH∶NaOH∶H2O=60∶1∶6∶6∶660時(shí)，且SiO2∶CTAB=1∶0.055時(shí)，所制備的樣品具有微孔和有序的堆積介孔。
　　 同樣采用聚二甲基二烯丙基氯化銨和陽(yáng)離子型聚丙烯酰胺共聚物(PDD-AM)為模板劑合成多級(jí)孔ZSM-5分子篩。在本實(shí)驗(yàn)中，考察了不同晶種量，不同微孔模板劑用量和介孔模板劑類型對(duì)實(shí)驗(yàn)的影響，從而探索得到最佳合成條件。所有的樣品均用XRD，TEM，SEM和N2吸附進(jìn)行表征。實(shí)驗(yàn)

4、結(jié)果中我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)SiO2與ZSM-5晶種的質(zhì)量比為20∶1時(shí)，SiO2∶TPAOH=10∶1，以共聚物為模板時(shí)，所得實(shí)驗(yàn)結(jié)果較好。
　　 此外，還選取了海藻酸鈉為模板劑，相比其它的模板劑，其具有更低廉的價(jià)格。在本實(shí)驗(yàn)中，考察了不同合成方法，和不同介孔模板劑用量對(duì)合成結(jié)果的影響。當(dāng)SiO2∶Al2O3∶TPAOH∶NaOH∶H2O=60∶1∶6∶6∶660，海藻酸鈉的用量約為每100mL反應(yīng)母液需模板劑2g時(shí)，合成的樣品結(jié)晶度較高