介孔硅球負(fù)載金屬催化劑的制備及催化活性的研究.pdf

1、我們知道均相催化劑能加快反應(yīng)速率，但是反應(yīng)后很難與反應(yīng)產(chǎn)物分離。無(wú)疑增加了反應(yīng)后處理的困難，不僅如此，催化劑不能回收利用，這樣會(huì)造成資源浪費(fèi)和環(huán)境污染等一系列問(wèn)題。非均相催化劑尤其是介孔硅材料的出現(xiàn)大大改善了均相催化劑的弊端，它們很容易與產(chǎn)物分離，甚至只要通過(guò)簡(jiǎn)單的離心分離即可以回收再利用。負(fù)載型介孔材料還遠(yuǎn)不止上面的這些優(yōu)點(diǎn)，它們有高的熱力學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械穩(wěn)定性。合成方法以及過(guò)程簡(jiǎn)便，只需要一種或幾種硅源在一定的模板劑條件下共聚，在去除

2、模板便可以得到。而催化劑大多是以共價(jià)鍵的方式結(jié)合在硅材料上，使得催化劑能夠很牢固的結(jié)合在材料上，通過(guò)離心分離，催化劑就與反應(yīng)體系相分離。催化劑仍然結(jié)合在材料上，這樣一來(lái)催化劑也就一同帶出來(lái)反應(yīng)體系。介孔硅材料，表面有很多活性基團(tuán)如羥基，這些活性基團(tuán)能夠被修飾，很容易就能改變它們的特性，得到我們想要的功能。合成出的介孔材料，有特定的形貌，規(guī)整的介孔孔道，可調(diào)的孔徑和特殊的硅酸鹽空腔，還有特定的禁閉效應(yīng)，這種效應(yīng)還能加強(qiáng)一些反應(yīng)的對(duì)映體立體

3、選擇性。介孔硅材料的種類(lèi)很多，按照硅骨架來(lái)分，可以分為無(wú)機(jī)骨架、有機(jī)骨架、有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合骨架。鑒于有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合骨架的各方面優(yōu)點(diǎn)，我們利用它合成了介孔硅球負(fù)載金屬釕催化劑和介孔硅球負(fù)載金屬銥催化劑，并測(cè)試了它們的活性。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴介孔硅球負(fù)載金屬釕催化劑的合成及不對(duì)稱(chēng)催化研究。我們以無(wú)機(jī)硅源正硅酸乙酯和有機(jī)硅源共聚，以CTAC為模板劑，得到Ts-DPEN功能化的介孔硅球。再與金屬釕配位，制得了負(fù)載型催化劑1。用合成的催