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文檔簡介
1、核工業(yè)的發(fā)展產(chǎn)生大量的核廢物,其中的放射性廢水對人類健康和生態(tài)環(huán)境有更大的危害,對其凈化處理的深入研究將推動核工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展,具有重要的戰(zhàn)略意義。放射性廢水處理的最終目標是將高放廢液(HLLW)玻璃固化后進行深地層埋藏或地質(zhì)處置,而中、低放射性廢液,則經(jīng)水泥固化后,淺地層埋藏,從而把放射性廢物對環(huán)境的危害降至最小。由于無機離子交換劑具有耐輻射,選擇性高,熱穩(wěn)定性好等特點,有用于HLLW的處理的優(yōu)勢,四十多年來,各國學者對此進行了大量的
2、研究,涉及的化合物有成百上千種。然而,迄今為止,所選出的無機離子交換劑(沸石,亞鐵氰化物,鈦硅酸鹽、AMP等)仍不同程度地存在機械強度差,難以成形,交換或吸附能力受廢液酸度和含鹽量影響大等缺陷,限制了它們在高放廢液處理中的應(yīng)用。因而,尋求性能優(yōu)良的新型無機離子交換材料一直是這一領(lǐng)域關(guān)注的熱點。 開架多孔,低密度,高電荷的無機材料無疑具有應(yīng)用于放射性廢水處理的潛力。近年來,這類材料的研究已發(fā)展到硫?qū)俪拿骟w團簇基化合物,超四面體
3、團簇(以Tn表示,n>1)作為該類材料的結(jié)構(gòu)模塊(或基元),具有尺寸、電荷以及連接方式靈活多變的特點,可能用來構(gòu)建功能更強的無機離子交換材料。 本文采用水熱/溶劑熱法合成新型Tn硫?qū)贌o機離子交換材料,考察了水熱合成反應(yīng)的主要影響因素(模板劑、溫度、礦化劑、補償離子和反應(yīng)時間等),探索了硫?qū)倩衔锖铣傻姆磻?yīng)條件和規(guī)律,取得了以下研究結(jié)果: 1)合成出了新型晶態(tài)硫?qū)倩衔?,產(chǎn)率約為60%,并摸索出了晶體合成最佳條件。
4、 2)XRD,IR,rGA-DTA,SEM-EDAX,孔結(jié)構(gòu)測定和元素分析等表征研究揭示:合成產(chǎn)物為T<,3>結(jié)構(gòu)多孔晶態(tài)硫化銦,有較高的熱穩(wěn)定性和一定的化學穩(wěn)定性;模板劑三乙烯四胺占據(jù)產(chǎn)物總質(zhì)量的20[%],其填充在材料構(gòu)架的空隙或孔道中,同時起平衡材料整體構(gòu)架電荷的作用。產(chǎn)物可能的分子式為:[1n<,10.5>S<,l4.5>].[(H<,2>NCH<,2>CH<,2>-NHCH<,2>)<,2>]<,2.5>);
5、3)離子交換試驗結(jié)果表明:室溫下,該產(chǎn)物在較大的酸度范圍內(nèi)(pH=I~5)對Cs<'+>、Sr<'+>保持穩(wěn)定的交換能力,對Cs<'+>、 Sr<'+>最大的交換容量分別為:0.31mmol/g,0.60mmol/g,并在含有多種金屬離子的混合溶液中對Cs<'+>,Sr<'+>具有較好的選擇性。離子交換平衡時間<1h,表明該材料在較短的交換時間內(nèi)達到平衡。交換容量不高,可能是由于大量有機胺堵塞了產(chǎn)物構(gòu)架內(nèi)的孔道所致。 本論文
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