等離子催化甲烷蒸汽重整實(shí)驗(yàn)與數(shù)值研究.pdf

1、燃?xì)廨啓C(jī)化學(xué)回?zé)嵫h(huán)是一種新的先進(jìn)循環(huán)方式?；瘜W(xué)回?zé)崞魇腔瘜W(xué)回?zé)嵫h(huán)的核心部件，在其中完成了甲烷和水蒸氣的蒸汽重整反應(yīng)。
　　 燃?xì)廨啓C(jī)化學(xué)回?zé)嵫h(huán)排氣溫度為500度左右，甲烷蒸汽重整鎳基催化劑的最佳溫度為700度左右。采用常規(guī)催化劑催化的方式設(shè)計(jì)化學(xué)回?zé)崞?，催化劑效率較低，甲烷蒸汽重整轉(zhuǎn)化率較低。除此之外，常規(guī)催化劑催化方式設(shè)計(jì)的化學(xué)回?zé)崞鬟€具有回?zé)崞鞒叽绱蟆⒋呋瘎┮资Щ畹热秉c(diǎn)。低溫等離子催化具有低能耗、無顆粒污染物等優(yōu)點(diǎn)，故

2、本文采用低溫等離子催化的方式。
　　 本文設(shè)計(jì)并加工了介質(zhì)阻擋放電發(fā)生器，設(shè)計(jì)并進(jìn)行了低溫等離子催化甲烷蒸汽重整的實(shí)驗(yàn)，對(duì)停留時(shí)間、電壓、頻率和溫度對(duì)甲烷蒸汽重整的影響進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：產(chǎn)物中主要組分為H2，CO，高碳烴。高碳烴的主要成分為C2H6。低溫等離子催化甲烷蒸汽重整反應(yīng)在反應(yīng)停留時(shí)間達(dá)到0.71s時(shí)達(dá)到穩(wěn)定，甲烷轉(zhuǎn)化率約為26％。生成氣體中甲烷含量此時(shí)約為66.4％，一氧化碳為2.7％，氫氣為21.6％，高碳烴約為

3、11％。經(jīng)過計(jì)算的生成物低熱值有明顯增加，且隨反應(yīng)停留時(shí)間的增加而增加，最大增加百分比為3％左右。甲烷的轉(zhuǎn)化率隨著介質(zhì)阻擋放電氣隙電場(chǎng)強(qiáng)度和頻率的升高而升高。氫氣選擇性隨介質(zhì)阻擋放電氣隙電場(chǎng)強(qiáng)度的增加而增加；一氧化碳的選擇性隨介質(zhì)阻擋放電氣隙電場(chǎng)強(qiáng)度的增加而減小。氫氣選擇性隨介質(zhì)阻擋放電頻率的變化不甚明顯；一氧化碳的選擇性隨介質(zhì)阻擋放電頻率的增加而減小。低溫等離子催化甲烷蒸汽重整反應(yīng)與反應(yīng)體系溫度沒有直接影響。反應(yīng)深度、反應(yīng)選擇性、低熱

4、值增加量的結(jié)論為等離子催化化學(xué)回?zé)崞鞯脑O(shè)計(jì)和優(yōu)化提供了數(shù)據(jù)依據(jù)。
　　 本文提出了甲烷蒸汽重整低溫等離子催化的化學(xué)模型，并采用COMSOLMultiphysics軟件對(duì)介質(zhì)阻擋放電甲烷蒸汽重整的組分濃度和放電特性進(jìn)行了數(shù)值研究。計(jì)算發(fā)現(xiàn)：活性物HCO的濃度變化(質(zhì)量分?jǐn)?shù))有明顯的周期性，但是其濃度在一個(gè)周期內(nèi)并沒有明顯的變化，濃度變化范圍隨電壓、頻率和氣體間隙增大而增大。電場(chǎng)強(qiáng)度的變化呈現(xiàn)明顯的周期性，且放電間隙中的電場(chǎng)強(qiáng)度明顯