脈沖電暈等離子體甲烷氯化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、本文在1atm、室溫、脈沖電暈放電裝置中進(jìn)行了非平衡等離子體甲烷氯化的可行性實(shí)驗(yàn)研究。實(shí)驗(yàn)所采用的反應(yīng)器是體積大約為200ml的線—筒式電暈反應(yīng)器，在有足夠高的電壓供應(yīng)下通過脈沖高壓電源放電從而產(chǎn)生非平衡等離子體，實(shí)驗(yàn)證明非平衡等離子體可使甲烷分子活化、裂解進(jìn)而與氯氣反應(yīng)合成氯代甲烷類產(chǎn)物。本文在證明其可行性的基礎(chǔ)上，著重考察了脈沖峰值電壓、脈沖頻率、反應(yīng)時(shí)間和反應(yīng)氣中甲烷與氯氣的比例對甲烷轉(zhuǎn)化率、二氯甲烷的濃度和產(chǎn)物分布方面的影響，找

2、出其影響規(guī)律，從而得出結(jié)論。
　　 當(dāng)脈沖頻率調(diào)整為35Hz，反應(yīng)氣中甲烷、氯氣與氬氣三種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)測量轉(zhuǎn)化后控制為2：1：7，總氣體流量為300ml/min，氣體在反應(yīng)器中的停留時(shí)間為40s，在該實(shí)驗(yàn)條件下測定電壓峰值對反應(yīng)的影響，較高的電壓有利于提高甲烷的轉(zhuǎn)化率和二氯甲烷的生成濃度，當(dāng)電壓從10kv增強(qiáng)到17.5kv時(shí)，甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了7％，二氯甲烷的濃度增加了3.5 mol/m3，二氯甲烷在產(chǎn)物中的選擇性增加了46

3、％，三氯甲烷選擇性下降了46％。當(dāng)峰值電壓為17.5kv，反應(yīng)氣中甲烷、氯氣與氬氣三種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)測量轉(zhuǎn)化后控制為2：1：7，總氣體流量為300ml/min，氣體在反應(yīng)器中的停留時(shí)間為40s，在該實(shí)驗(yàn)條件下測定脈沖頻率對反應(yīng)的影響，電源頻率越高，對甲烷的轉(zhuǎn)化越有利，對二氯甲烷的生成也越有利，當(dāng)脈沖頻率從20Hz增加到40Hz時(shí)，甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了8％，二氯甲烷的濃度增加了4.1 mol/m3，二氯甲烷的選擇性提高了13％，而三氯甲烷

4、的選擇性下降了12％；當(dāng)電壓峰值為17.5kv，脈沖頻率20Hz，反應(yīng)氣中甲烷、氯氣兩種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)測量轉(zhuǎn)化后控制為2：1：7，在該實(shí)驗(yàn)條件下測定停留時(shí)間對反應(yīng)的影響，延長停留時(shí)間，有利于甲烷的轉(zhuǎn)化卻不利于二氯甲烷的生成，當(dāng)停留時(shí)間從40s增加到80s時(shí)，甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了10％，二氯甲烷的濃度反而下降了3.7 mol/m3，二氯甲烷在產(chǎn)物中的選擇性下降了29％，而三氯甲烷的選擇性反而增加了32％；電壓峰值為17.5kv，脈沖頻率3