微波等離子體中甲烷偶聯(lián)的研究.pdf

1、本文利用矩形波導(dǎo)微波化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)，對微波等離子體作用下，甲烷及甲烷和氫氣的混合氣體產(chǎn)生等離子體進(jìn)行研究，具體分析了氣體壓強(qiáng)、微波功率及氣體比例對反應(yīng)產(chǎn)物的影響，以及生成乙炔的能量產(chǎn)率和時空產(chǎn)率。利用基于有限元方法的HFSS軟件設(shè)計了滿足實驗要求的高功率微波可變衰減器；提出了一種非接觸式測量等離子體的相對介電常數(shù)的方法，即通過實驗測量結(jié)合HFSS軟件仿真技術(shù)來確定等離子體的等效相對介電常數(shù)；在實驗中發(fā)現(xiàn)微波等離子體甲烷偶聯(lián)時乙炔收率遠(yuǎn)高于

2、傳統(tǒng)熱力學(xué)平衡收率理論值，由于在微波等離子體系統(tǒng)中存在著非膨脹功，而熱力學(xué)平衡收率的推導(dǎo)前提是忽略了非膨脹功。
　　 第一章在廣泛調(diào)查基礎(chǔ)上，論述了微波等離子體條件下，甲烷偶聯(lián)反應(yīng)的發(fā)展?fàn)顩r，闡述了前人研究的困難和不足，概述了本文的主要內(nèi)容及在微波等離子體條件中甲烷偶聯(lián)的研究方面所做的創(chuàng)新性工作。
　　 第二章根據(jù)實驗要求設(shè)計了一套基于矩形波導(dǎo)的微波化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)。利用HFSS軟件設(shè)計了高功率微波可變衰減器，制成的衰減器的

3、衰減量和電壓駐波比基本符合實驗要求。
　　 第三章提出了一種非接觸式測量等離子體的相對介電常數(shù)的方法，即通過實驗測量結(jié)合HFSS軟件仿真技術(shù)來確定等離子體的等效相對介電常數(shù)。根據(jù)實驗中微波矩形諧振腔內(nèi)氫氣等離子體生成前后諧振頻率的變化，利用HFSS軟件仿真能夠計算出氫氣等離子體的等效相對介電常數(shù)，并且用聚四氟乙烯驗證了該方法的可信性。由仿真結(jié)果可知：氫氣和氫氣等離子體的相對介電常數(shù)有明顯的不同，氫氣等離子體的等效相對介電常數(shù)小于

4、1。一定的壓強(qiáng)范圍內(nèi)，氫氣等離子體的等效相對介電常數(shù)隨著等離子體壓強(qiáng)的變化而變化。
　　 第四章進(jìn)行了單模諧振腔中微波等離子體下甲烷偶聯(lián)的實驗。通過優(yōu)化設(shè)計矩形波導(dǎo)諧振腔微波化學(xué)反應(yīng)器，大幅提高微波等離子體下甲烷轉(zhuǎn)化率(最高為93.7％)、C2烴收率（最高為91％）和乙炔收率（最高為88.6％）。與文獻(xiàn)相比，生成乙炔的能量產(chǎn)率和時空產(chǎn)率也都比較高。說明本實驗在優(yōu)化反應(yīng)器結(jié)構(gòu)后，甲烷轉(zhuǎn)化為乙炔的綜合效果較好。在常壓時，微波等離子體

5、下，討論了n(CH4)/n(H2)對積碳的影響，結(jié)果表明當(dāng)n(CH4)/n(H2)為1/4或比例更小時積碳較少。當(dāng)n(CH4)/n(H2)為1/4時，甲烷偶聯(lián)反應(yīng)能夠持續(xù)30分鐘以上。
　　 第五章對微波等離子體催化甲烷偶聯(lián)制C2烴進(jìn)行了理論探討。利用發(fā)射光譜法對微波等離子體下甲烷偶聯(lián)反應(yīng)進(jìn)行了診斷研究，在300nm～750nm波長范圍內(nèi)激發(fā)態(tài)物種有：CH，C2，H2，Hα。根據(jù)反應(yīng)產(chǎn)物和激發(fā)態(tài)物種從化學(xué)反應(yīng)熱力學(xué)和動力學(xué)上對甲