不同基材上N摻雜TiO2薄膜的制備及光催化性能研究.pdf

1、二氧化鈦光催化劑是有代表性的一種n型半導(dǎo)體氧化物,廣泛應(yīng)用于氣相及水溶液中有機污染物的降解、除臭、自潔殺菌以及光電轉(zhuǎn)換等,一直是世界范圍內(nèi)的研究熱點。本文通過溶膠-凝膠浸漬提拉法制備不同基材上N摻雜TiO2薄膜光催化劑,以及Cu-N共摻雜TiO2薄膜光催化劑,并在可見光照射下,對活性染料廢水等目標降解物進行光催化降解反應(yīng)的研究。結(jié)果表明,該催化劑對可見光有良好的響應(yīng)。研究的主要內(nèi)容和得到的結(jié)論如下:
　　(1)本實驗通過溶膠凝膠法

2、,以尿素、氨水及三乙胺為氮源,制備了玻璃負載型TiO2-N薄膜,結(jié)果表明,以尿素為氮源的TiO2-N樣品光催化性能最優(yōu);并對以尿素為氮源的TiO2-N粉體的制備工藝進行了優(yōu)化。通過單因素實驗及正交試驗結(jié)果可知,對薄膜光催化活性的影響因素最大的是層數(shù),其次是乙酰丙酮和溫度。最后得出制備摻氮TiO2薄膜的優(yōu)化工藝條件為乙醇:水:硝酸:乙酰丙酮:鈦酸丁酯=40:0.8:0.25:0.2:1;提拉層數(shù)為6層;焙燒溫度為525℃。
　　(2

3、)考察了不同基材上(基材分別為鐵片、銅片、鋁箔、導(dǎo)電玻璃和普通玻璃)制備TiO2-N光催化薄膜的光催化性能。在光照時間為6h的可見光光照降解活性艷紅溶液的實驗中,活性艷紅降解率最高的是鐵片為載體的TiO2-N薄膜,降解率為91.7％,其次是銅片、普通玻璃、鋁箔為載體的TiO2-N薄膜,最低的是導(dǎo)電玻璃,降解率依次為48.6%,42.8%,14.2%和9.2%。在光照時間為12h的可見光照射降解對氯苯酚溶液的實驗中,對氯苯酚降解率最高的是

4、銅片為載體的TiO2-N薄膜,其次是普通玻璃、導(dǎo)電玻璃、鐵片和鋁箔為載體的TiO2-N薄膜。由于鐵片和銅片都與N摻雜TiO2薄膜結(jié)合度不佳,銅片載體易與N摻雜TiO2薄膜脫落;鐵片在降解反應(yīng)過程中會出現(xiàn)銹蝕現(xiàn)象,重復(fù)實驗效果不佳;普通玻璃性能表現(xiàn)良好且穩(wěn)定,薄膜表面形態(tài)分布均勻,因此普通玻璃應(yīng)為最佳基材選擇。
　　(3)用熒光法測定不同載體上N摻雜TiO2薄膜光催化劑在鹵素?zé)粽丈錀l件下產(chǎn)生的羥自由基。結(jié)果表明,溶液光照后發(fā)生了Ce

5、3+熒光猝滅現(xiàn)象,不同基材載體上N摻雜TiO2薄膜光催化劑在光照下均有·OH產(chǎn)生,光照時間越長,產(chǎn)生·OH量越多,產(chǎn)生的·OH能將有機物降解。其中,以鐵片為基材的薄膜催化劑·OH產(chǎn)生量最多,導(dǎo)電玻璃為基材的薄膜催化劑·OH產(chǎn)生量最少。
　　(4)在玻璃上制備了Cu-N共摻雜TiO2薄膜,并對制備的光催化劑進行了SEM表征。結(jié)果表明,催化劑的可見光催化活性均高于TiO2薄膜以及Cu摻雜TiO2薄膜。其中,在24h可見光光降解活性艷紅

6、溶液的實驗中,N-Cu(0.01%)共摻雜TiO2薄膜降解率最高,達76.6%,而純TiO2薄膜降解率只有23.3%。重復(fù)實驗中,所有的薄膜催化劑(純TiO2薄膜,N摻雜TiO2薄膜,Cu(0.01%,0.05%,0.1%)摻雜TiO2薄膜以及N-Cu(0.01%,0.05%,0.1%)共摻雜TiO2薄膜)均為第一次降解時效果最好,隨后效果逐漸減弱,到第四次使用時,N-Cu(0.01%)共摻雜TiO2薄膜降解率降至56.6%,純TiO2