含鐵TiO2印跡薄膜的制備及光催化性能研究.pdf

1、二氧化鈦(TiO2)光催化劑由于具有穩(wěn)定的性能、低廉的生產(chǎn)成本、較強的耐腐蝕性能及較強的氧化能力，能充分降解各類有機污染物為二氧化碳及水等無機物，而成為環(huán)保領(lǐng)域的研究熱點之一。但是TiO2光催化劑自身存在禁帶寬度較大、可見光響應范圍較窄、光量子的產(chǎn)率低及在使用中粉末態(tài)TiO2的不易回收、對被降解物無選擇性等諸多缺點而限制了這一技術(shù)的發(fā)展與應用。為了解決TiO2催化劑的上述缺陷，TiO2的負載、改性及印跡化已經(jīng)成為了目前光催化領(lǐng)域的研發(fā)方

2、向。
　　本論文結(jié)合TiO2光催化劑目前國內(nèi)外研究與發(fā)展現(xiàn)狀，首先通過液相沉積法制備TiO2薄膜，以實現(xiàn)TiO2光催化劑的負載化；然后在所制備的TiO2薄膜中摻雜一定濃度的Fe3+，以降低TiO2薄膜禁帶寬度，提高TiO2薄膜的可見光響應范圍及提升其光催化活性；在此基礎(chǔ)上以被降解物對硝基苯酚為模板分子，利用模板分子自調(diào)控鐵摻雜TiO2薄膜的礦化過程，然后通過400℃焙燒除去模板物形成模板物自調(diào)控的鐵摻雜TiO2印跡薄膜光催化劑，利

3、用模板物調(diào)控所制備鐵摻雜TiO2印跡薄膜光催化劑與被降解物之間的型腔及界面價鍵匹配，提高所制備催化劑光催化效率，同時獲得對模板物一定的選擇性光降解作用效果。
　　本論文圍繞提出的研究主題進行的的主要研究工作及獲得的主要研究結(jié)論有：
　　1.以氟鈦酸銨為鈦源，硼酸為水解促進劑，P25為結(jié)晶誘導劑，液相沉積法后經(jīng)焙燒制備出銳鈦礦形TiO2薄膜，對樣品進行了XRD和SEM等表征，在300-500℃熱處理溫度范圍內(nèi)，溫度的升高并沒有

4、改變薄膜的物相的組成。隨著焙燒溫度的升高，薄膜微粒的粒徑變大而且結(jié)晶度提高了。當熱處理溫度為400℃時，所制備的薄膜對對硝基苯酚具有最優(yōu)的光催化性能，且光催化降解動力學符合Langmuir-Hinshelwood一級動力學模型。
　　2.依據(jù)得到的優(yōu)化薄膜制備條件，用氟鈦酸銨為鈦源，硝酸鐵為鐵源，控制摻雜量鐵鈦原子比分別為1.2％、1.4%、1.6%，制備得到鐵摻雜TiO2薄膜，對所制備樣品采用XRD、SEM、BET、FT-IR、

5、UV-Vis進行了表征。結(jié)果表明，隨著鐵摻雜量的增多，晶粒尺寸略微減小。并且薄膜樣品的物相成分未隨著鐵的加入而改變。鐵摻雜使TiO2薄膜的吸收邊帶向長波的方向紅移，增大了薄膜光催化劑的可見光響應范圍。光催化實驗表明，鐵鈦原子比為1.4%的鐵摻雜TiO2薄膜具有最佳的光催化活性，降解過程依然符合Langmuir-Hinshelwood一級動力學規(guī)律。通過重復利用實驗，發(fā)現(xiàn)薄膜的經(jīng)過4次使用后光催化性能下降不明顯，表明了其良好的重復利用性。

6、
　　3.以對硝基苯酚為污染物模板，在所得到鐵摻雜優(yōu)化制備TiO2薄膜的條件下，利用模板物調(diào)控光催化薄膜的液相沉積礦化結(jié)晶過程，后采用熱處理去除模板分子，制備得到污染物自調(diào)控鐵摻雜TiO2印跡薄膜。采用XRD、SEM、BET、FT-IR等測試分析不同模板分子添加量對薄膜催化劑形貌、微結(jié)構(gòu)的影響，結(jié)果表明模板分子的調(diào)控未改變薄膜樣品的物相組成，模板調(diào)控使樣品晶體表面產(chǎn)生了許多孔穴和孔洞結(jié)構(gòu)，增大了樣品的比表面積，并且減小了粒徑。鐵摻