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1、TiO2光催化氧化技術(shù)因其具有能耗低、反應(yīng)條件溫和、操作簡(jiǎn)單、無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)而從眾多的高級(jí)氧化技術(shù)中脫穎而出。但是懸浮態(tài)TiO2光催化劑在污水處理過(guò)程中難以回收,而固定態(tài)TiO2比表面積小,因此光催化降解有機(jī)物能力有限,同時(shí),由于光激發(fā)產(chǎn)生的電子和空穴的復(fù)合,導(dǎo)致光量子效率很低,從而限制了TiO2光催化氧化技術(shù)在實(shí)際中的應(yīng)用。本論文針對(duì)TiO2催化劑比表面積低的問(wèn)題,制備了TiO2納米管,增大了光催化過(guò)程中的催化劑的比表面積。采用電催
2、化耦合的方法,減少了電子與空穴的復(fù)合,并通過(guò)對(duì)甲草胺的光電催化降解,探討出最佳的外加電壓和外加電流。
采用陽(yáng)極氧化的方法,制備了TiO2納米管,并對(duì)制備工藝條件進(jìn)行了優(yōu)化,重點(diǎn)考察了制備電壓、制備時(shí)間、制備溫度和煅燒溫度對(duì)TiO2納米管表面形貌以及光催化降解甲草胺活性的影響,其最佳的制備條件為:制備電壓20V,陽(yáng)極氧化1h,制備溫度在23℃,煅燒溫度為500℃。以陽(yáng)極氧化法制備的TiO2薄膜作為對(duì)照,研究了TiO2薄膜和TiO
3、2納米管光催化降解甲草胺的性能。
利用掃描電鏡(SEM)、能量色散譜儀(EDS)、X-射線衍射光譜(XRD)、X-射線光電子能譜(XPS)、比表面積測(cè)定(BET)等分析手段,對(duì) TiO2納米管表面形貌、晶體結(jié)構(gòu)、表面成分和化學(xué)形態(tài)、比表面積等進(jìn)行了分析。
使用陽(yáng)極氧化法制備的TiO2薄膜和TiO2納米管對(duì)光催化降解內(nèi)分泌干擾物質(zhì)-甲草胺進(jìn)行了研究,比較了這兩種催化劑的光催化性能。對(duì) TiO2納米管光催化降解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
4、研究,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。
使用TiO2薄膜和TiO2納米管光電催化降解甲草胺,研究了外加恒電流和外加恒電壓大小對(duì)兩者光電催化降解甲草胺降解效果的影響,確定了最佳外加電流和最佳外加電壓,并證實(shí)了在光催化和電催化之間存在協(xié)同效應(yīng)。研究了TiO2納米管光電催化降解甲草胺的機(jī)理,一方面外加電流或電壓使導(dǎo)帶電子向陰極移動(dòng),減少了電子與空穴的復(fù)合機(jī)率;另一方面,反應(yīng)溶液中加入Na2SO4電解質(zhì)后,SO可以被價(jià)帶空穴氧化成強(qiáng)
5、氧化性的2-2-4 S O,繼而可以氧化處理水28中有機(jī)物,提高甲草胺的降解效率。對(duì)TiO2納米管光電催化降解甲草胺反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,無(wú)論是光電催化還是電催化降解甲草胺,TiO2納米管的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)都明顯大于TiO2薄膜。
利用熒光法研究了TiO2納米管光電催化降解過(guò)程中·OH的生成規(guī)律。實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明:·OH含量隨著光源輻照強(qiáng)度的增強(qiáng)而增加;當(dāng)pH=4.6時(shí),·OH生成量最多;并隨著外加偏壓
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