稀土元素?fù)诫s納米TiO-,2-光電催化降解甲基橙的研究.pdf

1、本文采用改進(jìn)的溶膠-凝膠法，以泡沫鎳片為載體，制備了TiO2摻雜稀土離子La3+、Gd3+、Y3+、Pr3+的Re/TiO2光催化劑。以甲基橙為模型反應(yīng)物，考察了Re/TiO2的液相光催化性能，研究制備條件以及不同光源對(duì)其光催化性能的影響；著重考察了多種因素（初始濃度、催化劑量、電解質(zhì)等）對(duì)La/TiO2、Gd/TiO2、Y/TiO2、Pr/TiO2紫外光和可見(jiàn)光催化降解甲基橙的影響以及催化劑的活性、穩(wěn)定性和使用壽命。運(yùn)用X射線粉末衍射

2、、紫外-可見(jiàn)漫反射吸收光譜、SEM等多種手段，對(duì)光催化劑的形態(tài)結(jié)構(gòu)和光電特性加以表征，探討了影響稀土摻雜TiO2催化劑光催化性能的因素。 以制備的負(fù)載型Re/TiO2光催化劑為工作電極，碳棒為對(duì)電極，在主波長(zhǎng)為253.5nm的紫外燈（9W）和氙燈（>420nm）為光源，設(shè)計(jì)并制作了適合實(shí)驗(yàn)室研究工作的光電催化降解反應(yīng)裝置。選擇具有代表性的染料甲基橙為降解對(duì)象，在光電催化降解反應(yīng)裝置內(nèi)對(duì)其進(jìn)行了光催化、光電催化降解反應(yīng)的研究。

3、 通過(guò)利用721-分光光度計(jì)測(cè)定目標(biāo)物降解過(guò)程的吸光度以考察降解效率；采用紫外-可見(jiàn)光分光光度計(jì)對(duì)降解溶液進(jìn)行中間過(guò)程的掃描，以觀察降解反應(yīng)性能；采用平面波贗勢(shì)（PWPP）方法進(jìn)行密度泛函（DFT）總能量計(jì)算，模擬計(jì)算La（Ⅲ）和Pr（Ⅲ）摻雜對(duì)TiO2光催化晶體結(jié)構(gòu)的影響。 研究結(jié)果表明：采用溶膠-凝膠法制得的系列Re/TiO2（Re=La3+、Gd3+、Y3+、Pr3+）光催化劑的光催化降解甲基橙的活性受光照條件、熱處理

4、溫度、和摻雜離子的影響。當(dāng)熱處理溫度為500℃時(shí)，與TiO2相比，Gd/TiO2>Y/TiO2>La/TiO2>Pr/TiO2。其中，Gd/TiO2可見(jiàn)光催化降解甲基橙的活性是TiO2的2.56倍，礦化量是TiO2的2.15倍。表征結(jié)果表明摻雜稀土元素后，負(fù)載型Re/TiO2的光催化活性在可見(jiàn)光部分大有提高。提出在可見(jiàn)光條件下，Re/TiO2具有良好光催化活性的可能機(jī)理。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：不同的稀土元素?fù)诫sTiO2光電催化降解甲基

5、橙的降解率的最佳電壓、最佳外加電解質(zhì)濃度不同。 由降解前后溶液的紫外-可見(jiàn)光譜掃描表明甲基橙得到了破壞，基本分解成小分子物質(zhì)。 通過(guò)改變反應(yīng)溫度進(jìn)行動(dòng)力學(xué)研究，結(jié)果表明，該反應(yīng)為一級(jí)反應(yīng)，其活化能為13163.185J/mol。 通過(guò)平面波贗勢(shì)（PWPP）方法進(jìn)行密度泛函（DFT）總能量計(jì)算，對(duì)La（Ⅲ）和Pr（Ⅲ）摻雜催化劑的的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究，計(jì)算結(jié)果表明，La（Ⅲ）和Pr（Ⅲ）摻雜銳鈦礦TiO2晶體后禁帶（