微波催化氧化技術(shù)中催化劑的制備及其處理正丁酸模擬廢水的試驗(yàn)研究.pdf

1、垃圾滲濾液成分復(fù)雜、含有大量正丁酸、COD濃度高、BOD/COD比值低、水質(zhì)變化較大，若不妥善處理，會(huì)對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康帶來(lái)危害。其處理方法主要有兩種：一是以生物法為主、再輔以物化法的傳統(tǒng)處理方法，這種方法抗沖擊負(fù)荷能力低、處理效果不穩(wěn)定；二是厭氧-好氧-物化-反滲透處理方法，該方法處理效果好，但投資大、運(yùn)行費(fèi)用高，難于推廣應(yīng)用，因此尋求高效經(jīng)濟(jì)的垃圾滲濾液處理方法成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。在眾多處理方法中，微波催化氧化技術(shù)因其處理效果穩(wěn)定

2、、成本低、水質(zhì)適用范圍廣等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛關(guān)注。本研究針對(duì)Ni-Fe-Ce及Ni-Fe-Zr兩大類型復(fù)合氧化物催化劑制備條件進(jìn)行優(yōu)化，并利用自制的催化劑處理正丁酸模擬廢水，以期為垃圾滲濾液的處理提供新的方法。
　　 采用共沉淀法制備Ni-Fe-Ce及Ni-Fe-Zr兩大類型復(fù)合氧化物催化劑、H2O2為氧化劑，在微波條件下以TOC去除率為指標(biāo)考察了催化劑降解垃圾滲濾液模擬污染物正丁酸的效果。通過(guò)正交試驗(yàn)、驗(yàn)證試驗(yàn)及兩大類型催化劑活性對(duì)

3、比得出：Ni/Fe為0∶10、Zr/Fe為4∶1、干燥6h、焙燒溫度350℃、焙燒6h、沉淀5h制備條件下催化劑活性最高；催化劑活性受多種因素共同影響，對(duì)于Ni-Fe-Ce催化劑，Ni/Fe對(duì)催化劑活性影響特別顯著，Ce/(Ni+Fe)、干燥時(shí)間及焙燒時(shí)間對(duì)催化劑活性影響顯著，而焙燒溫度及沉淀時(shí)間對(duì)催化劑活性在選定的試驗(yàn)條件范圍內(nèi)對(duì)無(wú)明顯影響，對(duì)于Ni-Fe-Zr催化劑，Ni/Fe、Zr/(Ni+Fe)及焙燒溫度三因素對(duì)催化劑活性影響特

4、別顯著，焙燒時(shí)間次之，而干燥時(shí)間和沉淀時(shí)間無(wú)明顯影響。通過(guò)XRD衍射及電鏡掃描(SEM)對(duì)催化劑進(jìn)行表征，結(jié)果表明：共沉淀法制備催化劑時(shí)，對(duì)催化劑進(jìn)行摻雜改性可改變催化劑的物相，F(xiàn)e催化劑添加Zr后可有效提高催化劑活性。
　　 研究中還考察了在催化劑最優(yōu)制備條件下Fe-Zr用量、H2O2用量、微波功率、微波作用時(shí)間及Fe-Zr重復(fù)使用次數(shù)對(duì)正丁酸模擬廢水TOC去除率的影響。利用一次回歸正交試驗(yàn)確定了微波/Fe-Zr聯(lián)用技術(shù)處理正

5、丁酸模擬廢水的優(yōu)化條件，并在優(yōu)化條件的基礎(chǔ)上，對(duì)六種不同的處理工藝效果進(jìn)行比較研究，結(jié)果表明：微波/Fe-Zr聯(lián)用技術(shù)的TOC去除率最高；在TOC值約為490mg/L的正丁酸模擬廢水150mL中，F(xiàn)e-Zr用量4g、H2O2用量7mL、微波爐功率640W、作用時(shí)間10min，TOC去除率高達(dá)95％。表觀反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究表明：微波能夠誘導(dǎo)H2O2快速產(chǎn)生大量氧化能力極高的·OH，從而大大提高了降解正丁酸的速度；在0～12min內(nèi)，以1min