制備條件對(duì)Mo-LDHs催化降解陽(yáng)離子蘭的影響及機(jī)理.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，染料已被廣泛應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域，其產(chǎn)生的廢水因成分復(fù)雜、濃度高、難生物降解等特性而受到人們的關(guān)注。濕式催化氧化法因其能有效地降解高濃度有機(jī)染料廢水而成為研究的熱點(diǎn)。為了克服濕式催化氧化法中反應(yīng)條件苛刻的問(wèn)題，本文制備能在常溫常壓下濕式催化氧化降解染料廢水的Mo/LDHs催化劑，并考察載體水滑石(LDHs）制備方法和浸漬過(guò)程中 pH對(duì)Mo/LDHs催化劑的結(jié)構(gòu)和降解陽(yáng)離子蘭 X-BL染料廢水的影響；運(yùn)用響應(yīng)曲面法優(yōu)化濕式催化氧

2、化過(guò)程的影響因素，初步探討濕式催化氧化反應(yīng)的機(jī)理。本文取得以下研究成果：
　?。?）選用沉淀法、水熱合成法、溶膠凝膠法和尿素法四種方法制備出不同的 LDHs載體，然后采用浸漬法負(fù)載活性組分 Mo，制備出一系列 Mo/LDHs催化劑，采用BET、XRD、Zeta電位、XPS、TG-DSC和 TEM等表征手段研究載體 LDHs制備方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響，用濕式催化氧化降解陽(yáng)離子蘭 X-BL染料廢水來(lái)考察載體 LDHs制備方法對(duì)催化劑活

3、性的影響。結(jié)果表明，載體LDHs制備方法為沉淀法和水熱合成法時(shí)，催化劑對(duì)陽(yáng)離子蘭 X-BL的脫色率分別可達(dá)84.23％和84.83％，TOC去除率分別為73.85％和70.98％；此時(shí)，這兩種催化劑的比表面積分別為2.806 m2/g和3.908 m2/g；Mo主要以 Na2MoO4、Na2Mo2O7和 MoO3晶體形態(tài)存在；Zeta電位較低并且 Mo高度分散。
　?。?）采用沉淀法制備出 LDHs載體，調(diào)節(jié)浸漬過(guò)程中的 pH值，

4、分別達(dá)到4、5、6、7、8、9，制備出一系列 Mo/LDHs催化劑。運(yùn)用 Medusa軟件、UV-vis、XRD、FT-IR、BET和 XPS等表征手段研究浸漬過(guò)程中 pH對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明，當(dāng)浸漬過(guò)程中 pH為7時(shí)，陽(yáng)離子蘭 X-BL的脫色率和 TOC去除率分別可達(dá)94.6％和86.7％，具有較高的催化活性。通過(guò)分析表明浸漬過(guò)程中 pH影響溶液中 Mo元素的存在形態(tài)，當(dāng)浸漬液 pH<4時(shí)，Mo元素主要以H2MoO4沉淀形式存

5、在；浸漬液 pH在4-8之間時(shí)，Mo元素以鉬酸鹽混合物的形態(tài)存在；浸漬液 pH>9時(shí)，Na2MoO4為 Mo元素的主要存在形態(tài)。浸漬過(guò)程中 pH=7時(shí)，制備出的催化劑中僅含有正六價(jià)四面體 Mo，其晶體組成主要為Na2MoO4、Na2Mo4O13和Na2Mo2O7三種鉬酸鹽的混合物。
　?。?）以陽(yáng)離子蘭 X-BL為處理對(duì)象，初步探討 Mo/LDHs催化劑的濕式催化氧化機(jī)理。采用響應(yīng)曲面法對(duì)濕式催化氧化實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行優(yōu)化，運(yùn)用篩選試驗(yàn)

6、設(shè)計(jì)對(duì)反應(yīng)過(guò)程中溫度、pH、曝氣量、染料初始濃度、催化劑投加量5個(gè)因素進(jìn)行篩選。結(jié)果表明，反應(yīng) pH、染料初始濃度和催化劑投加量三個(gè)因素對(duì)陽(yáng)離子蘭 X-BL的降解具有重要影響。在此基礎(chǔ)上運(yùn)用中心組合設(shè)計(jì)對(duì)這三個(gè)影響因素進(jìn)行優(yōu)化，在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)最佳的操作條件為：反應(yīng) pH為5，染料濃度為100 mg/L，催化劑投加量為1 g/L。此時(shí)陽(yáng)離子蘭X-BL的脫色率可達(dá)99.56％。同時(shí)對(duì)常溫常壓下 Mo/LDHs濕式催化氧化降解陽(yáng)離子蘭染料的動(dòng)力