特性礦物吸附材料制備、表征及陽離子染料吸附機(jī)理研究.pdf

1、天然礦物吸附材料是當(dāng)前國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究環(huán)境礦物材料熱點(diǎn)課題之一。本論文系統(tǒng)研究了基材礦物的物相組成、晶體結(jié)構(gòu)、形貌特征以及物理化學(xué)性質(zhì)特性，利用焙燒和水熱改性法，研究了四種基材復(fù)配比例等工藝條件，制備了高效復(fù)合吸附礦物材料（SMA、SMA-V、SMA-N、SMA-HT），并通過XRD、SEM、FT-IR及 TG/DSC/DTG等手段對(duì)材料進(jìn)行系統(tǒng)表征。采用制備的材料作為吸附劑，系統(tǒng)研究了吸附四種典型陽離子染料的工藝條件。主要研究結(jié)論如下：

2、
　　1.熱重分析揭示了石墨在富氧氣氛下加熱超過724.3℃后易被迅速氧化為CO2逸出這一現(xiàn)象；引入XRD小角度（2θ角為0.5°~3°）分析插層改性后的膨脹石墨晶體，發(fā)現(xiàn)石墨的（001）面層間距由0.68212nm被撐大為15.23345 nm，c軸方向?qū)娱g域有明顯增加，表明具有吸附能力的孔道或介孔顯著增加。
　　2.分別采用富氧、缺氧及無氧氣氛焙燒技術(shù)制備了三種特性礦物吸附材料SMA、SMA-V、SMA-N，討論了控制焙

3、燒環(huán)境中氧氣對(duì)特性礦物吸附材料結(jié)構(gòu)改造及孔道調(diào)控機(jī)制。發(fā)現(xiàn)缺氧氣氛焙燒時(shí)，SMA-V既保留了膨脹石墨的有效組分，又有利于活性基團(tuán)Al-OH、Si-O-Al的生成和孔道的發(fā)育，兼顧了石墨組分保留與提高吸附效率的協(xié)同效應(yīng)，從而使其吸附陽離子染料的效果優(yōu)于 SMA及SMA-N。
　　3.采用水熱法制備了特性礦物吸附材料 SMA-HT，探討了溫度、時(shí)間、固液比對(duì)吸附材料微觀形貌結(jié)構(gòu)、表面官能團(tuán)及礦物表面界面晶體缺陷的影響。水熱改性在保留了

4、未改性的礦物吸附材料（SMA）中具有良好吸附活性Al-OH及Si-O-Al基團(tuán)的基礎(chǔ)上，使層狀硅酸鹽礦物晶體結(jié)構(gòu)沿c軸方向變松散，層間距增大，使與底氧相連的層間金屬陽離子部分被交換出，導(dǎo)致SMA-HT呈負(fù)電性，為高效吸附陽離子染料創(chuàng)造出更多的晶體缺陷和化學(xué)活性吸附位點(diǎn)，從而使吸附效率大幅提高。
　　4.研究揭示了特性礦物吸附材料的吸附規(guī)律。（1）SMA對(duì)四種典型陽離子染料的吸附凈化效果依次為MG> MO> NR> MB；（2）吸附

5、材料對(duì)于MG染料的吸附效率依次為SMA-HT> SMA-V> SMA> SMA-N；（3）四種特性礦物吸附材料都具有優(yōu)異的再生和重復(fù)利用性能及輕質(zhì)無二次污染特性。
　　5.構(gòu)建了吸附體系中平衡點(diǎn)pH（pHE）數(shù)學(xué)模型：y=k（x-pHE），對(duì)定量描述和有效控制吸附凈化過程具有重要應(yīng)用價(jià)值。
　　6.對(duì)SMA、SMA-HT、SMA-N及SMA-V吸附凈化陽離子染料廢水的吸附等溫線模型及吸附動(dòng)力學(xué)模型分析發(fā)現(xiàn)，Langmiur吸

6、附等溫線模型及準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型均能較好地描述其吸附過程，且擬合度較高。另外，熱力學(xué)分析模型表明，ΔG、ΔH均小于零且ΔS均大于零，說明采用水熱法及控制焙燒環(huán)境（缺氧焙燒）均有利于反應(yīng)的進(jìn)行，且整個(gè)吸附過程為放熱反應(yīng)。
　　本文的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)為：
　　1.引入插層石墨與礦物特性優(yōu)化組合的粘土礦物復(fù)合，制備出對(duì)典型陽離子染料有顯著吸附性能且無二次污染可循環(huán)利用的新型礦物吸附材料。
　　2.采用水熱法及控制焙燒環(huán)境（缺氧焙燒）