生物基吸收劑捕集SO2和CO2的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、化石燃料燃燒后產(chǎn)生的CO2和SO2是大氣排放物中主要的酸性氣體。CO2是引起全球氣候變暖的主要溫室氣體，SO2是形成酸雨和霧霾的罪魁禍?zhǔn)?。氣候變化和環(huán)境污染對人類的生產(chǎn)和生活影響嚴(yán)重。目前，工業(yè)上主要采用有機(jī)胺溶液法捕集CO2，石灰石法脫除SO2。這些吸收劑雖然具有價格低、速率快、容量大等優(yōu)點(diǎn)，但也面臨著二次污染、再生能耗大和腐蝕設(shè)備等缺點(diǎn)。因此，開發(fā)可再生、價格低廉、性能高效的吸收劑具有重要意義。
　　本文篩選出了五種生物基有機(jī)

2、溶劑（BBSs）：乙酰丙酸乙酯（EL）、乙酰丙酸丁酯（BL）、丁二酸二丁酯（DBS）、γ-丁內(nèi)酯(GBL)和γ-戊內(nèi)酯(GVL)。合成了兩種離子液體（ILs）（膽堿乳酸鹽[Choline]L，膽堿乙酰丙酸鹽[Choline][LA]），并與聚乙二醇-200（PEG-200）復(fù)配成混合吸收劑。制備了六種低共熔溶劑（DES）：乙酰丙酸-氯化膽堿（LA-CC）、乙酰丙酸-氯化乙酰膽堿（LA-CAC）、乙酰丙酸-四乙基氯化銨（LA-TEAC）、

3、乙酰丙酸-四丁基氯化銨（LA-TBAC）、乙酰丙酸-四乙基溴化銨（LA-TEAB）和乙酰丙酸-四丁基溴化銨（LA-TBAB）。系統(tǒng)研究了上述三類吸收劑的物理化學(xué)性質(zhì)及其對CO2和SO2的捕集性能，對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了模型關(guān)聯(lián)，計(jì)算得到了相關(guān)的熱力學(xué)參數(shù)。結(jié)果表明：
　　（1）五種BBSs對SO2和CO2有良好的吸收能力，303.15K時，CO2在EL中亨利常數(shù)(Hm)為0.72MPa，其吸收能力強(qiáng)于常用的吸收劑NHD(1.05MPa)

4、。SO2在GBL中的亨利常數(shù)(Hm)為12.51kPa，優(yōu)于普通的ILs。氣體溶解度隨分壓的增加和溫度的降低呈線性增加。帶環(huán)內(nèi)酯結(jié)構(gòu)的GVL、GBL對SO2有更好的溶解能力，而含有直鏈酯結(jié)構(gòu)的EL、BL對CO2有更好的溶解能力。
　?。?）ILs/PEG-200對SO2有較強(qiáng)的吸收能力，303.15K時SO2在[Choline][LA]/PEG-200中溶解度高達(dá)0.1181g·g-1（4.0 kPa）、0.4638g·g-1（1

5、00.0kPa）。采用建立的反應(yīng)平衡熱力學(xué)模型(RTEM)定量擬合吸收數(shù)據(jù)，得到了亨利常數(shù)(H)和反應(yīng)平衡常數(shù)(K0)；隨著溫度的升高，H逐漸增大，K0不斷減小，表明低溫對SO2吸收有利。
　?。?）DES制備過程簡單、粘度較低、吸收SO2的能力強(qiáng)、SO2/CO2的選擇性高；光譜分析表明DES吸收SO2、CO2為物理吸收；DES溶解SO2能力主要取決于季銨鹽中的陰離子，含Br-的DES比含Cl-的DES吸收能力強(qiáng)；溶解CO2的能力

6、主要取決于陽離子結(jié)構(gòu)，四丁基季銨鹽的DES吸收CO2的能力強(qiáng)于四乙基季銨鹽的DES。
　　（4）三類吸收劑的合成原料來自于生物基化合物，生物降解性好；其吸收SO2、CO2過程的焓值低，再生能耗低，粘度較低，循環(huán)使用性能好，具有好的工業(yè)應(yīng)用潛質(zhì)。
　　在實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上，本文利用ASPEN模擬了LA-CC和EL對煙道氣中SO2和CO2的捕集過程。結(jié)果表明：LA-CC對SO2去除率可達(dá)98％；較大液氣比（L/V）和較低溫度的EL