CO2鉀基吸收劑的載體選擇及其再生反應的實驗研究.pdf

1、作為一種近年來新興起的CO2捕集與分離技術，堿金屬基吸收劑干法脫除二氧化碳技術是在吸收分離法的基礎之上將吸收劑固化，將作為主要反應劑的堿金屬的碳酸鹽負載于多孔性材料表面，通過氣固反應達到捕集CO2的目的。該技術具有反應能耗低、對設備無腐蝕、可循環(huán)利用率高、無二次污染及對反應溫度要求低等優(yōu)點，已經成為當前研究的熱點。
　　鉀基吸收劑在反應過程當中不易產生燒結現象，有利于反應的順利進行。此外，六方晶系K2CO3較單斜晶系K2CO3的微

2、觀結構和形貌好，因此本文選定KHCO3作為負載型鉀基吸收劑的活性組分。通過對燃煤飛灰、河道底泥和沸石三種物質進行化學成分分析，同時鑒于沸石具有比表面積大、孔道發(fā)達和性質穩(wěn)定等優(yōu)點，且其在我國的儲量相當豐富，本文選擇沸石作為制備二氧化碳干式吸收劑的載體材料。經過對比分析，選用比表面積相對較大的13X沸石作為載體材料，沸石負載CO2鉀基吸收劑模擬待再生劑主要由活性組分、載體材料和粘結劑構成，其中活性組分為分析純KHCO3，載體材料為13X沸

3、石，粘結劑為Na2SiO4，吸收劑的制備步驟主要包括研磨、混合、干燥和煅燒等。
　　首先借助掃描電子顯微鏡(ESEM)對燃煤飛灰負載鉀基吸收劑和13X沸石負載鉀基吸收劑進行了表征，分析其表面形貌和微觀結構。其次，進行了KHCO3的分解實驗，研究了氮氣氣氛下不同升溫速率和不同分解終溫的條件下KHCO3的分解特性。然后，對沸石負載鉀基吸收劑和燃煤飛灰負載鉀基吸收劑在不同升溫速率和不同反應終溫條件下進行再生反應實驗。通過對等溫法和非等溫

4、法兩種動力學分析方法的對比，選用非等溫法的熱分析動力學方法對CO2鉀基吸收劑的再生反應動力學參數進行求解。
　　結果表明，沸石負載CO2鉀基吸收劑再生反應的起始溫度為114.3～119.0℃，終止溫度為246.2～250.3℃;升溫速率為15℃/min時，最大反應速率最大，為0.68mg/min。燃煤飛灰負載鉀基吸收劑發(fā)生再生反應的起始溫度為100～150℃，終止溫度為225～275℃;升溫速率為15℃/min時，最大反應速率可達

5、0.73mg/min。在氮氣氣氛下，KHCO3分解反應的活化能在58.4～92.0kJ/mol之間，燃煤飛灰負載鉀基吸收劑再生反應的活化能在24.8～59.8kJ/mol之間，沸石負載鉀基吸收劑再生反應的活化能在41.09～45.60kJ/mol之間。沸石負載鉀基吸收劑再生反應的最佳升溫速率為10℃/min，其活化能相對于KHCO3分解反應的活化能較小，而在一定條件下相對于燃煤飛灰負載鉀基吸收劑再生反應的活化能較大。
　　最后，在