六鋁酸鹽型脫硝催化劑的研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是大氣的主要污染物之一,對生態(tài)環(huán)境、經(jīng)濟發(fā)展及人體健康具有很大的危害。氮氧化物的種類較多,造成大氣污染的主要有NO、NO2和少量的N2O。目前,N2O的有效消除方法為催化分解;而NO的脫除常用選擇性催化還原法(SCR)。六鋁酸鹽型催化劑在高溫下穩(wěn)定性較好,且催化活性較高,近年來得到廣泛性研究。本文采用共沉淀法制備了一系列不同金屬摻雜的六鋁酸鹽型脫硝催化劑;同時,制備了以六鋁酸鹽作為載體,采用等體積浸漬法制備的鐵負載型催

2、化劑。通過XRD、H2-TPR、BET、TG-DSC等手段,對所制備的催化劑進行了結(jié)構(gòu)、物性表征,采用微型反應(yīng)裝置研究了該系列催化劑脫除NOx的反應(yīng)活性。主要研究內(nèi)容包括：
　　 ⑴研究了六鋁酸鹽催化劑催化分解N2O的性能。摻雜Cu、Co的Ba系六鋁酸鹽BaMxAl12-xO19-δ(x=1,2,3,4)的晶體結(jié)構(gòu)較復(fù)雜,生成了較多的尖晶石晶相,且催化分解N2O的活性較差。實驗發(fā)現(xiàn)BaCoxAl12-xO19-δ催化分解N2O的

3、過程中產(chǎn)生了較大濃度的NO,高達1000ppm。La系六鋁酸鹽具有較好的N2O催化分解性能。LaCuAl11O19-δ具有較單一的六鋁酸鹽晶體結(jié)構(gòu),且催化分解N20的活性較高。以LaCuAl11019-δ為基礎(chǔ),復(fù)合摻雜第二金屬元素Mn、Fe后,形成的LaCuxM1-xAl11O19-δ(x=0.2,0.4,0.6,0.8)催化劑,催化分解N2O的活性較高,且在一定程度上降低了尾氣中NO的濃度。嘗試在LaCu0.4Fe0.6Al11O1

4、9-δ催化分解N2O的過程中加入還原氣CH4,發(fā)現(xiàn)其加入不僅提高了N2O的轉(zhuǎn)化率,還降低了NO的生成濃度。
　　 ⑵研究了六鋁酸鹽催化劑在CH4氣氛下催化還原NO的性能。采用共沉淀法制備LaMAl11O19-δ催化劑,以碳酸銨為沉淀劑,樣品在60℃下老化3h,1200℃下焙燒4h后制得催化劑樣品。表征結(jié)果表明,不同離子摻雜型六鋁酸鹽LaMAl11O19-δ催化劑中,M為Mn、Cu、Fe時,催化劑形成了較完整的六鋁酸鹽晶相,比表面

5、積較大,催化活性表現(xiàn)較佳。實驗結(jié)果表明Mn、Cu的最佳摻雜量為1,Fe的最佳摻雜量為2。雙金屬摻雜型六鋁酸鹽經(jīng)1200℃焙燒4h后,仍具有明顯的六鋁酸鹽結(jié)構(gòu)。與單金屬Mn、Fe摻雜的催化劑相比,LaMnCuAl10O19-δ和LaFeCoAl10O19-δ的催化活性有了明顯提高。LaCuxFe1-xAl11O19-δ系列催化劑中,x=0.8時催化劑的活性最好,且活化能較低(為90.52kJ·mol-1)。
　　 ⑶研究了六鋁酸鹽