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1、本論文從NH3選擇性催化還原NOx(NH3-SCR)中廣泛應(yīng)用的V2O5/TiO2基催化劑出發(fā),通過一系列的元素?fù)诫s和配方優(yōu)化,設(shè)計(jì)制備了低V2O5含量的VCeTi催化劑和不含V2O5的CeMoTi催化劑。研究結(jié)果表明VCeTi和CeMoTi催化劑具有良好的NH3-SCR反應(yīng)活性,借助N2吸附、XRD、Raman、H2-TPR、XPS對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,并通過原位漫反射紅外光譜(in situ DRIFTS)技術(shù)揭示了Ce摻雜和M
2、o摻雜對(duì)催化劑的作用和影響機(jī)制。
采用浸漬法制備了VCeTi催化劑,Ce摻雜在降低V2O5含量的同時(shí)還明顯提高了催化劑的活性性能,在SO2和H2O存在以及堿金屬中毒條件下VCeTi表現(xiàn)出了比VTi更好的性能。CeO2的最佳添加量為5%,當(dāng)空速為128,000 h-1時(shí),300~450℃范圍內(nèi)NOx轉(zhuǎn)化率達(dá)到90%以上。表征結(jié)果表明:V2O5會(huì)促使載體TiO2從銳鈦礦向金紅石轉(zhuǎn)變,而Ce摻雜抑制了這一過程,起到了結(jié)構(gòu)助劑的作
3、用;Ce摻雜后和V產(chǎn)生相互作用,改善了催化劑的氧化還原性能,使催化劑表面產(chǎn)生更多的可以和NH3物種反應(yīng)的吸附態(tài)NO2,從而促進(jìn)了NOx還原反應(yīng)的進(jìn)行。
分步浸漬法制備的CeMoTi催化劑中,Mo的摻雜明顯提高了CeTi催化劑的活性和抗水抗硫性能,MoO3的最佳添加量為5%,在空速高達(dá)128,000 h-1時(shí),275~400℃范圍內(nèi)的NOx轉(zhuǎn)化率高于90%。催化劑表征結(jié)果表明:Mo作為結(jié)構(gòu)助劑能和載體TiO2產(chǎn)生相互作用并削
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