硅-碳基智能響應型印跡聚合物的制備及其在污染物分離中的應用研究.pdf

1、智能響應印跡聚合物結合了分子印跡聚合物和刺激響應機制的內在優(yōu)勢，能夠在外界環(huán)境刺激下，其分子鏈結構、溶脹度、表面屬性及溶解度等發(fā)生變化，引起印跡位點三維空間結構的改變，致使其對模板分子的特異性識別能力的減弱，從而實現(xiàn)印跡聚合物對模板分子響應性識別控制。因此，基于對目標分子智能的選擇性可控識別，其對構建環(huán)境友好型功能材料具有重要的意義。
　　本論文結合了分子印跡技術，光引發(fā)聚合，活性/可控自由基聚合以及智能響應機制等具有的內在優(yōu)勢，

2、分別以硅基和碳基材料為基質材料，制備出具有良好形貌和優(yōu)異性能的智能響應型表面分子(離子)印跡聚合物。通過大量的表征對所制備的印跡聚合物的結構及形貌進行了分析，并探討了其對環(huán)境污染物的吸附性能以及特異性識別能力。此外，論文進一步研究了智能響應印跡聚合物的智能可控識別機制，深入分析其在智能控制分離體系應用中的可行性。主要的研究內容和結果如下：
　　(1)以二氧化硅為基質材料，室溫下通過光引發(fā)聚合制備核殼型表面離子印跡聚合物(P-IIP

3、s)。隨后，實驗對 P-IIPs進行表征分析，并通過吸附實驗考察其吸附行為。結果發(fā)現(xiàn)，相比于熱引發(fā)制備的印跡聚合物，P-IIPs表面呈現(xiàn)較薄且均勻的印跡聚合物層，并且具有較高的吸附容量。理論分析及實驗結果同時證實了P-IIPs能夠較好地應用在室溫環(huán)境，提高了其潛在的應用性。動態(tài)吸附實驗結果表明P-IIPs是一種高效且有前途的鈷離子吸附劑。實際樣品分析結果表明P-IIPs能夠成功對環(huán)境樣品中的目標物進行選擇性分離。
　　(2)以介孔

4、二氧化硅(SBA-15)作為基質材料，結合刺激響應機制和分子印跡技術，制備了新型具有高吸附容量的光響應型介孔分子印跡聚合物(P-MIPs)。所合成的材料隨后進行表征分析，并研究了其光致異構性行為。結果表明，P-MIPs對雙酚 A(BPA)表現(xiàn)出優(yōu)異的光響應結合性能，且其吸附行為符合Langmuir等溫線模型以及準二階動力學模型。并且P-MIPs能夠在交替光照射下對被吸附的BPA進行智能分離以及再識別。實際樣品分析結果表明，P-MIPs能

5、夠對目標分析物進行光控選擇性分離。
　　(3)以氧化石墨烯為基質材料，結合刺激響應機制與分子印跡技術的內在優(yōu)勢，在室溫下采用光引發(fā)RAFT聚合，合成了一種溫敏型氧化石墨烯基印跡聚合物(GT-MIP)。實驗并對其形貌結構進行表征分析，并通過靜態(tài)吸附實驗考察其吸附性能。結果表明，GT-MIP呈現(xiàn)出二維平面結構上均勻球狀聚合物形貌，其對對硝基苯酚(p-NP)的吸附過程為化學吸附，且吸附行為符合Langmuir等溫線模型，最大吸附容量為2