Mn-Y-TiO2低溫選擇性催化還原NO的實驗研究.pdf

1、隨著我國電力行業(yè)的發(fā)展,以燃煤為主的鍋爐其所排放的煙氣中Nox逐年增加。低溫選擇性催化還原(SCR,Selective Catalytic Reduction)技術(shù),可以解決傳統(tǒng)SCR技術(shù)中催化劑由于受到高濃度的煙塵以及SO2的影響而縮短催化劑壽命的問題。論文對Mn-Y/TiO2新型催化劑的性能進行測試,采用相關(guān)表征手段分析催化反應(yīng)機理,研究了催化劑的低溫脫硝工藝條件及催化反應(yīng)動力學(xué),為新型Nox低溫SCR催化劑的工業(yè)應(yīng)用提供依據(jù)。

2、r>　　 采用固定床催化反應(yīng)裝置對Mn-Y/TiO2催化劑的活性進行評價,考察焙燒溫度及Y的摻雜量對催化活性的影響,對催化劑的制備條件進行優(yōu)化,結(jié)果表明,在空速(GHSV)27000h-1、O2體積分數(shù)3％、NO濃度600×10-6、[NH3]/[NO]為1.0的實驗條件下,Y的摻雜量為[Y]/[Ti]為1.5(百分比)、Mn的負載量5%(質(zhì)量分數(shù))、500℃焙燒溫度下制備的催化劑MnTiY1.5在150～200℃時脫硝效率為79%左

3、右。
　　 通過X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外光譜(FT-IR)、比表面積測試(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、光致發(fā)光光譜(PL)、拉曼(Raman)、X射線光電子能譜(XPS)及電子順磁能譜(EPR)的表征手段對催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、比表面積、晶粒大小、電子結(jié)構(gòu)及表面化學(xué)性質(zhì)等進行分析,結(jié)果表明,Y摻雜抑制了TiO2銳鈦礦晶相的轉(zhuǎn)移以及晶化過程,有利于活性組分在催化劑表面的分散,同時降低了TiO2粒子的親水性和催化劑顆粒聚

4、集度,增大催化劑的比表面積增大;Y3+進入TiO2晶格后,取代一部分Ti4+,造成晶格缺陷,晶格缺陷有利于氧空位的產(chǎn)生,氧空位可以作為氧吸附位點,形成超氧自由基,氧化NO形成SCR反應(yīng)的活性中間物質(zhì),從而提高催化反應(yīng)速率。
　　 考察了工藝條件對Mn-Y/TiO2脫除NO的影響,在空速14000h-1、反應(yīng)溫度180～200℃、O2體積分數(shù)3%、NO濃度600×10-6及[NH3]/[NO]為1.0的實驗條件下,MnTiY1.5

5、催化劑的脫硝效率超過93.5%。4%的H2O對催化劑的毒害作用較為明顯,是由于氣相水的存在可以抑制NH3在催化劑表面的有效吸附,而溫度上升可以提高催化劑的抗毒性能。SO2對催化劑的毒害作用不可恢復(fù),主要是表面生成了銨的硫酸鹽以及金屬硫酸鹽。
　　 研究了Mn-Y/TiO2上的催化反應(yīng)動力學(xué),得到NH3和NO對應(yīng)的反應(yīng)級數(shù)分別為0和1.17;當O2含量小于3%時,O2對應(yīng)的反應(yīng)級數(shù)為1.13,而當O2含量大于3%時,其對應(yīng)的反應(yīng)級