表面修飾TiO2對(duì)選擇性吸附協(xié)同光催化還原Cr(Ⅵ)性能的研究.pdf

1、近年來隨著經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的發(fā)展，環(huán)境污染日趨嚴(yán)峻。在影響人類健康的環(huán)境污染中，重金屬離子污染是環(huán)境污染的重點(diǎn)之一。在眾多重金屬離子污染中，Cr(Ⅵ)污染尤為嚴(yán)重。光催化技術(shù)是一種環(huán)境友好和具有廣闊應(yīng)用前景的綠色水處理方法，其優(yōu)點(diǎn)是反應(yīng)條件溫和、易操作，能直接利用太陽光。但光催化還原治理重金屬離子水污染的研究相對(duì)進(jìn)展緩慢，原因在于光催化劑相比于傳統(tǒng)的吸附劑比表面積較小，光生載流子易復(fù)合，導(dǎo)致光催化還原重金屬離子的速率相對(duì)緩慢，特別是低濃度重金

2、屬離子廢水;并且重金屬離子還原后的產(chǎn)物不易脫附，易造成光催化劑失活。
　　本文旨在發(fā)展吸附-光催化-脫附協(xié)同技術(shù)去除廢水中的Cr(Ⅵ)。選擇高穩(wěn)定、廉價(jià)、無毒的TiO2為光催化劑，利用高比表面積多孔單晶TiO2，并進(jìn)行組成修飾和納米結(jié)構(gòu)裁剪（包括摻雜或復(fù)合、表面缺陷位控制、表面組成調(diào)變等），增強(qiáng)對(duì)光的利用率并減少電子-空穴復(fù)合，提高光催化效率。針對(duì)處理重金屬廢水的特點(diǎn)，著力解決以下三個(gè)關(guān)鍵問題:(1)通過吸附廢水中低濃度Cr(Ⅵ)

3、，不僅可以快速去除水中Cr(Ⅵ)，而且重金屬離子的富集可以促進(jìn)其后續(xù)的光催化還原速率;(2)通過表面化學(xué)性質(zhì)調(diào)變，使光催化還原后的產(chǎn)物Cr(Ⅲ)能夠快速脫附，避免光催化劑中毒;(3)探索光催化劑對(duì)重金屬離子的吸脫附機(jī)理和光催化還原機(jī)理及其相互協(xié)同作用，并討論光催化劑的構(gòu)效關(guān)系（包括TiO2的修飾與復(fù)合劑、表面性質(zhì)等）。
　　本文針對(duì)以上目標(biāo)，針對(duì)性的設(shè)計(jì)了幾種的光催化材料，主要分為以下三個(gè)部分:
　　(1)表面修飾羥基修飾的

4、介孔單晶TiO2對(duì)Cr(Ⅵ)的選擇性吸附協(xié)同光催化還原性能的研究
　　采用溶劑熱法制得高比表面積的多孔單晶TiO2，成功在其表面修飾上羥基，采用XRD，TEM，BET，XPS等手段對(duì)催化劑材料進(jìn)行了表征。并測(cè)試了其對(duì)Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)混合溶液的吸附及其光催化還原Cr(Ⅵ)性能。結(jié)果表明，所制備的表面修飾羥基銳鈦礦相多孔單晶TiO2光催化劑材料具有較高的比表面積（約153 m2/g)，修飾之后的多孔單晶同時(shí)也具有比未修飾的多孔單

5、晶TiO2更高的對(duì)Cr(Ⅵ)選擇性吸附性能和光催化還原Cr(Ⅵ)速率。
　　(2)對(duì)Cr(Ⅵ)的選擇性吸附協(xié)同光催化還原性能的研究
　　采用三鈦源體系一步合成Ti3+摻雜的TiO2光催化劑，在酸性條件下自身帶正電，深入研究選擇吸附Cr(Ⅵ)離子，并促進(jìn)光催化作用。通過溶劑熱法制得極小比表面積的Ti3+/TiO2，排除焙燒時(shí)比表面積受到的影響，從而保證吸附及還原過程只與其三價(jià)鈦含量有關(guān)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，三價(jià)鈦含量越多，表面正電荷