錳—鈰基材料和La1-xMxCoO3鈣鈦礦用于碳黑和Nox共消除的研究.pdf

1、柴油發(fā)動(dòng)機(jī)以其良好的燃油經(jīng)濟(jì)性和動(dòng)力學(xué)特性在各種動(dòng)力裝置和車輛上得到了廣泛應(yīng)用。然而柴油機(jī)尾氣排放對(duì)環(huán)境造成了嚴(yán)重的污染，由于其碳黑顆粒和NOx排放量較高，被人體吸入后對(duì)呼吸道和肺造成嚴(yán)重?fù)p害，甚至可能致癌。如何制備高活性催化劑同時(shí)消除柴油機(jī)尾氣中碳顆粒和氮氧化物是應(yīng)用催化和環(huán)保研究領(lǐng)域中一個(gè)極為重要方向。本論文主要研究了在松散接觸條件下，錳-鈰基氧化物和LaCoO3系列鈣鈦礦催化劑在碳黑和氮氧化物共消除反應(yīng)中的催化性能。
　　

2、 以KMnO4為前體制備不同(Mn/Ce)比例的MnOx-CeO2復(fù)合氧化物催化劑，并研究其在催化碳黑和NOx反應(yīng)中的催化作用，結(jié)果表明：(1)Mn/Ce比例對(duì)催化劑的活性有較大影響；(2)此系列催化劑中有兩個(gè)活性中心即：活性氧和高價(jià)錳。這在目前研究領(lǐng)域中尚未報(bào)道。通過(guò)制備經(jīng)高溫焙燒的Mn25Ce75復(fù)合氧化物催化劑并通過(guò)表征和活性研究進(jìn)一步證明了上述結(jié)論的成立。
　　 在MnOx-CeO2復(fù)合氧化物催化劑上分別擔(dān)載不同量的堿金

3、屬(K)，堿土金屬(Ba)和貴金屬(Pt)制備催化劑，研究結(jié)果表明：(1)通過(guò)浸漬法制備的不同K負(fù)載量的系列催化劑中，負(fù)載少量的K可以改善Mn1Ce3催化劑活性。這與KNO3的熔融溫度和分解溫度低有關(guān)。(2)通過(guò)改變焙燒溫度、擔(dān)載量和載體的制備方法制備了三系列負(fù)載Ba的催化劑，結(jié)果表明以KMnO4為前體用共沉淀法制備的Mn1Ce3催化劑載體上擔(dān)載量為12 wt％的催化劑活性最好，其Tp=370℃。(3)在催化劑Mn1Ce3上擔(dān)載少量貴金

4、屬Pt，發(fā)現(xiàn)擔(dān)載后的催化劑對(duì)碳黑燃燒的活性并沒(méi)有提高，反而有些下降。這可能是在制備中使用的氯鉑酸中含有的Cl-容易使催化劑失活。此部分工作有待進(jìn)一步改進(jìn)制備方法。
　　 采用絡(luò)合燃燒法制備了不同的LaCoO3系列鈣鈦礦催化劑，比較了堿金屬(K)、堿土金屬元素(Sr)和稀土金屬(Ce)部分取代A位La離子對(duì)催化活性的影響；Fe部分取代B位元素對(duì)催化劑活性的影響。研究結(jié)果表明：摻雜一定量的K+后LaCoO3催化劑活性將會(huì)提高，而Sr