多組分金屬催化劑制備條件對濕式氧化染料廢水性能的影響.pdf

1、水體中污染物來源廣泛，工業(yè)廢水中特別是染料、造紙和化工等行業(yè)，其產(chǎn)生過程中的廢水對環(huán)境危害十分突出。染料廢水成分復(fù)雜，混合了多種污染物質(zhì)，其特點是色度大，COD含量高，生物降解性差，使用傳統(tǒng)的生物法難以達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)。催化濕式氧化法為染料廢水的處理提供了一種有效的方法。而催化劑的研究就是濕式氧化效果的關(guān)鍵，本文結(jié)合國內(nèi)外對貴金屬系列催化劑、過渡金屬系列催化劑及稀土金屬系列催化劑的研究，通過研究制備條件對Fe-Mn-Ce-La多組分金屬催化

2、劑的活性影響，以獲得活性和穩(wěn)定性更高的Fe-Mn-Ce-La多組分金屬催化劑。
　　采用共沉淀法制備金屬原子摩爾比為1:1:1:1的Fe-Mn-Ce-La復(fù)合催化劑，并用于濕式氧化模擬染料廢水，研究沉淀劑、分散劑用量、時間、溫度等制備條件對催化劑性能影響。首先考察沉淀劑對Fe-Mn-Ce-La催化劑活性的影響，結(jié)果表明，COD去除率最高的為 NaOH沉淀劑67.5％，次之為氨水沉淀劑65.1%，脫色率分別為 NaOH（95.1%）

3、、氨水（93.2%），沉淀劑效果最好的為 NaOH，但是該催化劑金屬溶出量較高，催化劑不穩(wěn)定，綜合考慮活性和穩(wěn)定性，選取氨水作為沉淀劑。接著考察滴加方式對催化劑活性影響，結(jié)果表明采用正加法制備的Fe-Mn-Ce-La復(fù)合催化劑COD的去除率和脫色率最高分別為65.1%、93.2%，SEM圖說明正加法制備的催化劑表面顆粒分散性好，催化劑活性較并流法和倒加法催化劑高，采用正加法制備活性最佳。使用2.5%、5%、7.5%和10%PEG分散劑考

4、察其用量對催化劑活性影響，結(jié)果表明分散劑用量為7.5%時活性最佳，催化劑COD去除率和脫色率最高，分別為69.8%和96.7%。考察老化溫度對催化劑活性影響，綜合考慮老化溫度取40℃最佳，此時COD去除率為70.7%，脫色率最高為96.9%；老化時間取4h的COD去除率和脫色率最高，分別為71.9%和97.3%，此時對應(yīng)pH為4.61?？疾毂簾龝r間對Fe-Mn-Ce-La多組分催化劑活性影響，實驗表明，COD去除率和脫色率隨著焙燒時間的

5、增加而降低；焙燒1h時，催化活性最佳，但催化劑焙燒不充分，活性組分不能形成穩(wěn)定晶體，易發(fā)生溶出，綜合考慮，焙燒時間取3h。
　　最后，分別取焙燒溫度300、450、600和750℃，考察焙燒溫度對多組分催化劑活性影響，300℃時，催化活性最佳，結(jié)合TG-DTA表征分析，金屬溶出量分析，300℃時催化劑中活性組分不能形成穩(wěn)定晶體，在使用過程中容易溶出，綜合考慮，焙燒溫度取450℃。SEM及TEM表征分析，焙燒溫度450℃條件下制備的

6、催化劑，顆粒的晶型邊界清晰，分布均勻，根據(jù)統(tǒng)計計算，其顆粒的平均粒徑為7.98nm。XRD表征分析可知Fe-Mn-Ce-La復(fù)合催化劑組成物質(zhì)主要是以LaMnO3、MnO2、CeO2、LaFeO3、4種金屬氧化物的形式存在，隨著焙燒溫度升高，催化劑中晶體含量更高。XPS表征分析表明，催化劑中Fe主要以Fe2+和Fe3+的形式存在，Mn主要以Mn3+的形式存在，Ce主要以Ce4+的形式存在，La主要以La3+的形式存在，與XRD分析結(jié)果一