Shewanella oneidensis MR-1異化還原Fe(Ⅲ)介導(dǎo)的砷氧化還原轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、砷(As)是一種普遍存在的有毒元素，廣泛存在于水體、土壤和生物體內(nèi)，被認(rèn)為是首要控制污染物之一。鐵的氧化還原對(duì)砷的遷移轉(zhuǎn)化具有重要影響，微生物對(duì)鐵形態(tài)的轉(zhuǎn)化是影響砷形態(tài)和環(huán)境行為的關(guān)鍵因素。目前，國(guó)內(nèi)外研究主要集中于砷污染環(huán)境中的微生物分離、鐵氧化物對(duì)砷的吸附共沉淀以及氧化等方面，對(duì)于環(huán)境中微生物參與的鐵還原和砷氧化還原之間的相互關(guān)系研究相對(duì)較少。本實(shí)驗(yàn)通過(guò)對(duì)S.oneidensis MR-1進(jìn)行馴化與純培養(yǎng)，在實(shí)驗(yàn)室模擬條件下，在同一

2、反應(yīng)體系中同時(shí)添加砷和Fe(Ⅲ)及微生物混合培養(yǎng)，探討S.oneidensis MR-1對(duì)Fe(Ⅲ)的還原及耦合砷氧化還原之間的關(guān)系。研究結(jié)果為自然水體生態(tài)系統(tǒng)中鐵還原菌參與砷的氧化還原過(guò)程提供了直接證據(jù)。主要的研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：
　　1.通過(guò)微生物純培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)，得出S.oneidensis MR-1能夠在含低濃度的砷溶液中生長(zhǎng)，但其生長(zhǎng)受到一定程度的抑制，這種抑制作用主要體現(xiàn)在S.oneidensis MR-1菌株生長(zhǎng)曲線遲緩期

3、的延長(zhǎng)，但對(duì)對(duì)數(shù)生長(zhǎng)期的生長(zhǎng)沒(méi)有明顯影響。當(dāng)As(Ⅲ)(或As(V))初始濃度為1 mg·L-1時(shí)，S.oneidensis MR-1初始生長(zhǎng)受到一定程度的抑制，且As(Ⅲ)對(duì)菌株生長(zhǎng)的抑制作用要比As(V)明顯，但其最大生長(zhǎng)量與不加砷時(shí)較為接近。
　　2.通過(guò)添加五種不同砷濃度0、1、2、3、4 mg·L-1，發(fā)現(xiàn)其濃度對(duì)S.oneidensis MR-1異化還原Fe(Ⅲ)有一定程度的抑制作用，添加砷后明顯降低了S. oneid

4、ensis MR-1鐵還原率,砷可以通過(guò)制約菌的生長(zhǎng)與活性來(lái)抑制Fe(Ⅲ)異化還原。隨著砷濃度的增大，其對(duì)菌株的抑制作用越明顯，F(xiàn)e(II)生成量越少。砷濃度對(duì)S.oneidensis MR-1菌株生長(zhǎng)有一定的抑制作用，隨著砷濃度的增大，菌株生長(zhǎng)量明顯減少。
　　3.通過(guò)在同一反應(yīng)體系中同時(shí)添加砷和Fe(Ⅲ)及微生物混合培養(yǎng)，發(fā)現(xiàn)S. oneidensis MR-1異化還原Fe(Ⅲ)能夠引起As(Ⅲ)發(fā)生氧化，而不能使As(V)發(fā)

5、生還原。厭氧培養(yǎng)過(guò)程中，F(xiàn)e(Ⅲ)被還原為Fe(Ⅱ)的同時(shí)伴隨著As(Ⅲ)氧化為As(V)，并且這兩個(gè)過(guò)程在時(shí)間上有高度的一致性。未添加Fe(OH)3的對(duì)照組中，沒(méi)有發(fā)生As(Ⅲ)的氧化或者As(V)的還原，表明在沒(méi)有Fe(Ⅲ)存在的情況下S.oneidensis MR-1對(duì)砷沒(méi)有直接的氧化還原作用。As(Ⅲ)發(fā)生氧化轉(zhuǎn)化是由于Fe(Ⅲ)異化還原而間接導(dǎo)致的。然而，As(Ⅲ)不可能被徹底氧化為As(V)，隨著培養(yǎng)時(shí)間的變化，As(Ⅲ)和

6、As(V)總是共同存在的，其含量存在著動(dòng)態(tài)平衡關(guān)系。As(Ⅲ)在鐵氧化物表面的氧化作用是伴隨著吸附作用而進(jìn)行的。
　　4.考察了多種不同環(huán)境因素對(duì)As(Ⅲ)氧化轉(zhuǎn)化的影響。當(dāng)As(Ⅲ)添加濃度過(guò)大時(shí)，As(Ⅲ)氧化轉(zhuǎn)化效率反而降低，當(dāng)As(Ⅲ)添加濃度為1 mg·L-1時(shí)，As(Ⅲ)氧化率最高。適量的Fe(Ⅲ)含量對(duì)As(Ⅲ)氧化轉(zhuǎn)化有很強(qiáng)的促進(jìn)作用,但是過(guò)高的Fe(Ⅲ)濃度使得溶液中產(chǎn)生過(guò)多的Fe(II),從而對(duì)As(Ⅲ)氧化轉(zhuǎn)

7、化有一定程度的抑制作用。S.oneidensis MR-1異化 Fe(Ⅲ)還原是微生物介導(dǎo)的酶促還原反應(yīng)，微生物有其生長(zhǎng)的最佳pH值和溫度，況且酶促還原也要求有最佳的反應(yīng) pH值和溫度，因此環(huán)境中的pH值和溫度會(huì)直接影響到微生物異化 Fe(Ⅲ)還原過(guò)程。相對(duì)于酸性或者強(qiáng)堿性，弱堿性環(huán)境更有利于As(Ⅲ)氧化轉(zhuǎn)化，其中pH為8.0時(shí)，As(Ⅲ)氧化率最高。在厭氧條件下，As(Ⅲ)氧化轉(zhuǎn)化最高效率為30℃，溫度不但影響S.oneidensi