19123.水熱摻氮與菜葉制氧還原反應(yīng)催化劑的研究

1、水熱摻氮與菜葉制氧還原反應(yīng)催化劑的研究重慶大學(xué)碩士學(xué)位論文（學(xué)術(shù)學(xué)位）學(xué)生姓名：張雅瓊指導(dǎo)教師：陳昌國(guó)教授專業(yè)：材料物理與化學(xué)學(xué)科門類：工學(xué)重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院二〇一五年五月重慶大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要I摘要燃料電池因具有新穎、清潔、高效、可持續(xù)的特點(diǎn)而引起人們的廣泛關(guān)注，但陰極緩慢的的氧還原反應(yīng)（R）動(dòng)力學(xué)是限制其大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵因素。迄今為止，用于氧還原反應(yīng)（R）的最有效和最廣泛的催化劑仍然是鉑。然而眾所周知，Pt系催化劑具有性價(jià)高

2、、甲醇耐受性低和穩(wěn)定性有限等缺點(diǎn)，這些都是新能源系統(tǒng)商業(yè)化的阻礙。因此，開發(fā)安全高效的非貴金屬代替催化劑是十分迫切的任務(wù)。研究發(fā)現(xiàn)，TMNC催化劑，是一種很有希望的PtC催化劑的替代物。本論文以廣泛應(yīng)用的VulcanXC72為碳源，CoCl26H2O為過渡金屬供體，創(chuàng)新性地提出直接化學(xué)還原法和氨水水熱摻氮法結(jié)合使用，制備出一系列的TMNC催化劑。實(shí)驗(yàn)討論了催化劑制備中各種制備條件對(duì)催化劑性能的影響，并利用LSV評(píng)價(jià)了所制備的TMNC催化

3、劑的活性與商業(yè)PtC催化劑活性的差異。結(jié)果證明：利用氨水在水熱條件下對(duì)C材料進(jìn)行摻氮的方法是有效的，過渡金屬的參與、C載體的預(yù)先氧化處理對(duì)提高催化劑的性能所起的作用是十分重要的，水熱摻氮反應(yīng)的最佳反應(yīng)條件為180℃9h，實(shí)驗(yàn)所制備的催化劑的峰電位與商業(yè)PtC催化劑相近。本論文還創(chuàng)新性地選取含豐富葉綠素的綠色植物葉片做為原材料，與C載體VulcanXC72和過渡金屬Fe、Co鹽混合研磨后進(jìn)行熱解處理制備菜葉系列催化劑?？疾炝藷峤庵懈魑锓N的

4、比例、熱解的溫度和時(shí)間、過渡金屬的選擇和最佳含量等因素對(duì)催化劑性能的影響，并詳細(xì)表征了催化劑的電化學(xué)性能。結(jié)果表明菜葉做催化劑前驅(qū)體的方法是可行的。菜葉的酸浸脫鎂步驟、C載體的加入和過渡金屬的加入都能使催化劑的催化活性變得更優(yōu)。實(shí)驗(yàn)的最佳條件為酸浸除鎂24h，SWA:C=1，F(xiàn)ewt.%=8%，900℃下熱解2h。并驗(yàn)證了菜葉催化劑中對(duì)催化劑活性起貢獻(xiàn)作用的是葉綠素。在堿性條件下，實(shí)驗(yàn)制備的最佳催化劑SWACFe9002h性能與商業(yè)Pt