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1、學(xué)校代碼:10285學(xué)號:20134214057SOOCHOWUNIVERSITY碩士學(xué)位論文(學(xué)術(shù)學(xué)位)貴金屬修飾的硅納米線用于電化學(xué)析氫研究Studyofnoblemetalmodifiedsiliconnanowirestoelectrochemicalhydrogenevolutionreaction研究生姓名朱麗麗指導(dǎo)教師姓名邵名望專業(yè)名稱化學(xué)研究方向先進(jìn)功能材料所在院部功能納米與軟物質(zhì)研究院論文提交日期2016年3月貴金屬修
2、飾的硅納米線用于電化學(xué)析氫研究中文摘要I中文摘要在當(dāng)前的能源供應(yīng)過程中,氫氣是最有前途的清潔能源,并且具有環(huán)保、易存儲和能量密度大等特點(diǎn)。電催化析氫反應(yīng)現(xiàn)被視為是一種高效的、有發(fā)展前景的、并能有效的解決未來能源危機(jī)的方法之一,因此,設(shè)計(jì)出具有較高活性和低廉成本的析氫催化劑是必不可少的。其中,貴金屬催化劑在電化學(xué)析氫反應(yīng)中具有良好的催化效果。貴金屬納米顆粒的傳統(tǒng)合成方法主要是化學(xué)液相還原法,反應(yīng)過程中,加入了表面活性劑和還原劑等添加劑,同
3、時(shí)還會(huì)伴隨著納米顆粒團(tuán)聚現(xiàn)象。本論文中,利用氫氟酸處理硅線,表面形成具有還原能力的SiH鍵,從而將溶液中貴金屬還原在硅納米線表面,得到貴金屬(釕、銠、鉑)修飾的硅納米線復(fù)合物。另外,硅納米線具有大的比表面積,而且能通過SiH鍵緊密的負(fù)載金屬納米顆粒阻止納米顆粒團(tuán)聚等特點(diǎn)。本論文中旨在用硅納米線負(fù)載貴金屬(釕、銠、鉑)制備出新型的電化學(xué)析氫催化劑,并提高其析氫反應(yīng)效率,為電化學(xué)析氫實(shí)際應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。論文主體主要包括以下三個(gè)部分:(1)利用
4、SiH鍵的還原能力將釕納米顆粒原位還原在硅納米線表面,得到均勻穩(wěn)定的釕納米顆粒修飾的硅納米線復(fù)合物,利用X射線粉末衍射儀,掃描電鏡,透射電鏡進(jìn)行表征分析。將制備出的釕納米顆粒修飾的硅納米線復(fù)合物應(yīng)用于電化學(xué)析氫測試,用0.5M硫酸溶液作為電解液,研究其電化學(xué)析氫能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,釕納米顆粒修飾的硅納米線復(fù)合物表現(xiàn)出良好的電化學(xué)析氫性能,如低的起始過電位(110mV)和大的電流密度,并且具有較好的穩(wěn)定性,復(fù)合物的催化性能比純釕顆粒的效果
5、好。(2)以同樣的方法合成了銠納米顆粒修飾的硅納米線復(fù)合物,將其應(yīng)用于電化學(xué)析氫測試。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,其具有優(yōu)異的析氫性能,與鉑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%的商業(yè)鉑碳材料對比,銠的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為29.1%的銠納米顆粒修飾的硅納米線復(fù)合物具有更低的Tafel斜率(24mVdec)和在高過電位區(qū)間具有大的電流密度,時(shí)間電流曲線測試結(jié)果表明其具有良好的穩(wěn)定性。與此認(rèn)為,復(fù)合物具有協(xié)同作用,即存在吸收位點(diǎn)和脫附位點(diǎn),加速析氫反應(yīng)的速率。并用密度泛函理論模擬計(jì)算
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