貴金屬在含氮雜環(huán)化合物加氫脫氫中的應(yīng)用

1、目錄摘要2第一章緒論611雜環(huán)化合物的應(yīng)用6121含氮雜環(huán)化合物催化加氫反應(yīng)的背景及研究現(xiàn)狀7122含氮雜環(huán)化合物催化脫氫反應(yīng)的背景及研究現(xiàn)狀一9123負(fù)載金在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用12124鈀催化劑在脫氫反應(yīng)中的應(yīng)用1613論文立題依據(jù)及主要研究?jī)?nèi)容17131論文立題依據(jù)及意義17132主要研究?jī)?nèi)容18第二章實(shí)驗(yàn)部分1921試劑及原料1922負(fù)載型的Au和Pd催化劑的制備20221Au／A1203催化劑的制備20222XC一72載體的制備2

2、0223Pd／XC72催化劑的制備2123催化劑的表征21231透射電鏡(TEM)21232比表面和孔徑分布(BET)21233x射線光電子能譜(Ⅻs)22234X射線衍射(XRD)2224催化劑活性測(cè)試23241加氫活性測(cè)試23242脫氫活性測(cè)試24第三章負(fù)載金催化吲哚加氫反應(yīng)性能的研究2531引言2532金催化吲哚加氫中活性25321吲哚催化加氫因素的影響2633吲哚加氫反應(yīng)進(jìn)程的研究2934小結(jié)30第四章負(fù)載鈀催化二氫吲哚脫氫性能

3、的研究3141引言。31II萬(wàn)方數(shù)據(jù)摘要有機(jī)化合物中，雜環(huán)化合物的數(shù)量約占總數(shù)的三分之一。而含氮雜環(huán)化合物是雜環(huán)化合物中的一個(gè)重要分支。含氮雜環(huán)化合物通常具有獨(dú)特的生物活性、低毒性，常被用作醫(yī)藥和農(nóng)藥的結(jié)構(gòu)單元。含氮雜環(huán)化合物易于進(jìn)行結(jié)構(gòu)修飾，可方便地引入各種功能基，在有機(jī)金屬催化材料和染料敏化太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域也有應(yīng)用。作為醫(yī)藥、農(nóng)藥、染料和其他精細(xì)化工產(chǎn)品的中間體，含氮雜環(huán)化合物及其衍生物的應(yīng)用也越來(lái)越廣泛。當(dāng)今世界開(kāi)發(fā)新能源迫在眉睫

4、，原因是所用的能源如石油、天然氣、煤等，均屬不可再生資源地球上存量有限，而人類(lèi)生存又時(shí)刻離不開(kāi)能源，所以必須尋找新的能源。氫正是這樣一種在常規(guī)能源危機(jī)的出現(xiàn)和開(kāi)發(fā)新的二次能源的同時(shí)，人們所期待的新的二次能源。而含氮雜環(huán)化合物之間加氫、脫氫作用正是一個(gè)儲(chǔ)氫體系，它不僅可以循環(huán)使用，而且相對(duì)安全，運(yùn)輸也非常方便。本論文的研究?jī)?nèi)容主要有兩部分，一部分是納米金催化吲哚加氫性能的研究。另一部分是負(fù)載鈀催化二氫吲哚脫氫性能的研究。吲哚和二氫吲哚之間

5、的互相轉(zhuǎn)化既是對(duì)含氮雜環(huán)化合物的研究，他們之間轉(zhuǎn)化所產(chǎn)生的氫源也可作為儲(chǔ)氫體系，可以循環(huán)使用，而且運(yùn)輸安全，使用方便。對(duì)納米金催化吲哚加氫性能的研究，是基于本課題組的研究發(fā)現(xiàn)。納米金對(duì)含氮雜環(huán)喹啉具有獨(dú)特的催化加氫性能，反應(yīng)中由于氮雜環(huán)喹啉的存在促進(jìn)了納米金對(duì)H2分子的活化，從而導(dǎo)致納米金在喹啉加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出出人意料的催化活性和選擇性。作為納米金催化劑應(yīng)用的拓展，本文嘗試了納米金對(duì)含氮雜環(huán)吲哚的加氫活性研究，研究發(fā)現(xiàn)對(duì)吲哚的加氫反應(yīng)，

6、納米金顯示出了不一樣的活性行為，研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)以A1203為載體時(shí)，催化劑顯示出較好的吲哚加氫活性，進(jìn)一步調(diào)變反應(yīng)條件，通過(guò)改變反應(yīng)溶劑、反應(yīng)溫度、氫氣壓力等條件對(duì)反應(yīng)進(jìn)行考察，卻都不能得到令人滿意的轉(zhuǎn)化率。最后，通過(guò)反應(yīng)時(shí)間對(duì)反應(yīng)活性影響研究發(fā)現(xiàn)，隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)，由于吲哚與二氫吲哚之間互相轉(zhuǎn)化，導(dǎo)致反應(yīng)停留在平衡狀態(tài)，轉(zhuǎn)化率最高僅為60％?；谏鲜霭l(fā)現(xiàn)，本論文對(duì)二氫吲哚催化脫氫進(jìn)行了研究。首先，重點(diǎn)研究了各種催化劑對(duì)反應(yīng)的影響，大量實(shí)