青島大氣氣溶膠中微量元素溶解度及其影響因素.pdf

1、大氣氣溶膠在海洋表面的沉降可以向海洋輸送營養(yǎng)元素,一些元素會是海洋初級生產(chǎn)力的限制因素(如 N、P、Si),一些重要的微量營養(yǎng)元素,會很大程度上影響海洋的初級生產(chǎn)和固碳能力(如:Fe),以及海洋生物的生長和生物群落結(jié)構(gòu)(如 Zn、Mn),而這些影響從根本上決定于沉降元素的溶解度。氣溶膠中微量元素溶解性的研究已經(jīng)廣泛展開,在溶出實驗中溶出介質(zhì)、pH、溶出時間等方面有了較好的認(rèn)識。但分析的不確定性仍然很大且對影響氣溶膠中微量元素溶解性因素的

2、認(rèn)識也同樣不足。同非洲撒哈拉沙塵相比,關(guān)于亞洲沙塵溶解性的研究非常有限。
　　利用2012年12月1日-2013年1月31日及3月1日-4月31日連續(xù)采集的119個總懸浮顆粒物樣品(TSP),分析了其中微量元素的總濃度和溶解態(tài)濃度,討論了顆粒物濃度、氣溶膠來源以及酸化過程對微量元素溶解度的影響。重點分析的元素包括受地殼源影響較大的地殼元素 Fe、Al和 Mn,以及受人為污染影響較大的人為元素 Zn、Pb和 Cu。這項工作為進(jìn)一步了

3、解人為活動對亞洲沙塵微量元素溶解性的影響和評價亞洲沙塵沉降對海洋初級生產(chǎn)力的影響奠定基礎(chǔ)。
　　研究結(jié)果表明:青島大氣氣溶膠中含量最高的兩種微量元素為 Fe和 Al,平均分別為3817.47 ng/m3和3938.50 ng/m3。Mn含量較低,平均為76.12 ng/m3。人為元素以 Zn濃度最高,平均為261.75 ng/m3,Pb濃度次之,為118.24 ng/m3, Cu最小,為49.92 ng/m3。其余元素濃度從高至低

4、依次為 Mn> Ba> Sr> Ni> As> V>Rb> Ga> Bi> Cd> Tl> Co> Cs。氣溶膠中微量元素溶解態(tài)濃度較高的元素分別為Zn、Al、Fe、Mn、Pb和 Cu,其余從高至低依次為 Sr> Ba> As> V> Rb> Ni> Ga>Cd> Tl> Cs> Bi> Co。微量元素溶解度存在明顯低值的為 Fe和 Al,平均分別為2.63％和4.60%。人為元素的溶解度普遍較高,如 Zn、Cu和 As,溶解度可達(dá)~2

5、5%-70%。其他微量元素溶解度的差異較大,可從低至~10%(如 Ba)到高至~70%(如 Cs)。
　　主成分分析結(jié)果顯示,青島大氣氣溶膠來源主要為人為污染源,其次為沙塵源和少量海洋源。利用富集因子(EFcrust)來判斷氣溶膠中元素的來源,結(jié)果顯示,起源于人為污染的元素其 EFcrust值較大并擁有較高的溶解度,而沙塵源主導(dǎo)的元素 EFcrust較小且溶解度也普遍較低。但微量元素溶解度與 EFcrust間并無統(tǒng)計意義上的相關(guān)關(guān)

6、系。氣團(tuán)后向軌跡的聚類分析顯示,觀測期間,41.2%的樣品主要受到華北城市群等人為源影響(AS),26.1%的氣溶膠樣品主要受北方沙塵源影響(DS),32.8%主要受北方沙漠地區(qū)沙塵源和華北人為源(MS)的共同影響。三組樣品微量元素的溶解度與氣團(tuán)來源關(guān)系可以大致描述為:AS>MS>DS。EFcrust檢驗發(fā)現(xiàn),三組樣品中元素的 EFcrust值較為接近,表明三組樣品中元素溶解度的差異不是其初始來源或組成造成的,這些差異的原因可能是氣團(tuán)在

7、傳輸過程中經(jīng)歷的大氣過程。
　　氣溶膠中地殼元素溶解度隨總濃度增加呈規(guī)律性減小,人為元素溶解度隨總濃度增加而增大,而氣溶膠中微量元素溶解度均與顆粒物表面積和體積比(S/V)有明顯正相關(guān)關(guān)系。微量元素溶解度與長距離傳輸過程中重力沉降引起的顆粒物大小的變化有關(guān)。根據(jù)氣團(tuán)后向軌跡分組:AS、DS和 MS,AS組酸性離子濃度較高,是 DS和 MS組的1.4倍,且 AS組中酸性離子在顆粒物中所占比例也比DS和 MS組高出1.7倍。相關(guān)性分析