青島沿海大氣氣溶膠中水溶性離子和金屬元素的分布特征及其來(lái)源解析.pdf

1、本研究于2012年8月~2013年7月采集了青島八關(guān)山氣象站大氣總懸浮顆粒物樣品(TSP),采用離子色譜法(IC)測(cè)定了其中的水溶性無(wú)機(jī)離子,電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)測(cè)定了Zn、Cr、Ni、Li、Co、Sc、Pb和Be,電感耦合等離子體發(fā)射光譜法(ICP-AES)測(cè)定了 Al、Ca、Fe、Ba、Na、K、Mg、Ti、Mn、Sr,熱/光碳分析儀測(cè)定了其中的有機(jī)碳(OC)。結(jié)果表明,2012年8月~2013年7月青島沿海TSP

2、平均質(zhì)量濃度為179.34μg·m-3。主要水溶性無(wú)機(jī)離子為SO42-、NO3-、NH4+,共占所測(cè)離子總濃度的83.68％。水溶性無(wú)機(jī)離子濃度季節(jié)變化明顯:Na+濃度的季節(jié)變化為夏季>春季>冬季>秋季;NH4+為冬季>夏季>春季>秋季;K+和SO42-均為冬季>夏季>秋季>春季;Ca2+與Mg2+均為春季>夏季>冬季>秋季;F-為春季>冬季>夏季>秋季;Cl-為冬季>春季>秋季>夏季。金屬元素Al、Ca、Fe、Na、K和Mg質(zhì)量濃度占

3、所測(cè)金屬元素濃度總和的94.30%,是青島大氣中主要的金屬元素。各金屬元素濃度變化范圍較大,不同月份含量波動(dòng)較大:Zn、Al、Ca、Fe、K、Mg和 Na的月平均濃度變化較大,其余元素變化較小。除Sc、Ca、Mg和Na外,其余元素均在1月濃度最高;Co、Ni、Zn、Ba、Mn、Sr、Ti、Al、Ca、Fe、K和Mg均在11月和1月濃度較高;Li、Be、Sc和Cr在12月和1月濃度較高;Na在8、11和2月濃度較高,12月最低;Pb在1月

4、和2月較高,8月和12月較低。大部分元素在11月濃度較高,在8月濃度較低。
　　2009年~2013年不同天氣TSP平均質(zhì)量濃度均為沙塵天>霾天>霧天>晴天。水溶性無(wú)機(jī)離子總濃度大小順序?yàn)樯硥m天>煙霧天>霧天>霾天>晴天。Na+平均質(zhì)量濃度大小順序?yàn)樯硥m天>霾天>霧天>煙霧天>晴天;NH4+、K+和 Cl-為沙塵天>煙霧天>霾天>霧天>晴天;Mg2+為沙塵天>晴天>霾天>霧天>煙霧天;Ca2+和NO3-為沙塵天>霾天>煙霧天>霧天

5、>晴天;F-為霾天>煙霧天>沙塵天>霧天>晴天;SO42-為沙塵天>霧天>煙霧天>霾天>晴天。晴天所測(cè)金屬元素的平均濃度總和最低,霧天略高,霾天和煙霧天較高。與晴天相比,煙霧天所有金屬元素濃度均升高,霧天Zn、K、Na和Pb的增幅較大,Li、Sc、Co、Ba、Ca、Mg、Mn和Ti濃度降低,霾天除Cr和Co濃度降低外,其余金屬元素濃度均升高。
　　富集因子結(jié)果表明Cr在9月,Zn在1月和2月主要受人為污染源影響且在不同月份受人為源

6、和自然源的影響差異較大;Pb在各月份富集因子均遠(yuǎn)大于10,冶金化工塵和燃煤可能成為青島大氣中Pb的重要來(lái)源;Be、Co、Al、Ca、Fe、K、Mg、Mn、Sr和Ti在各月份主要來(lái)源于地殼或土壤;Li、Ni、Ba和Na受自然源和人為源的共同影響。除Pb外,其余元素均在霧天富集因子最大。Be、Co、Al、Ba、Ca、Fe、K、Mg、Mn、Sr和 Ti在不同天氣主要受自然源影響;Li、Cr、Ni、Zn和Na在霧天主要受人為源影響,其余天氣受自

7、然源和人為源的共同影響;Pb在不同天氣下富集因子均遠(yuǎn)大于10,主要受人為源影響。Li、Be、Al和K富集因子大小順序均為晴天<霾天<煙霧天<霧天,Cr、Co和Ni為煙霧天<霾天<晴天<霧天,Zn、Fe和Mn為晴天<煙霧天<霾天<霧天,Ca、Mg和Sr為霾天<晴天<煙霧天<霧天,Ba和Na為霾天<煙霧天<晴天<霧天,Pb和Ti分別為晴天<煙霧天<霧天<霾天,霾天<煙霧天<晴天<霧天。
　　用主成分分析法(PCA)對(duì)青島氣溶膠來(lái)源進(jìn)行

8、解析,結(jié)果表明青島沿海大氣氣溶膠的主要來(lái)源有土壤揚(yáng)塵、二次氣溶膠、冶金化工塵、海鹽以及燃煤、燃油塵;霾天氣溶膠的主要來(lái)源是土壤塵、海鹽、二次氣溶膠、燃煤塵、冶金化工塵和燃油塵。晴天與霾天氣溶膠最主要來(lái)源均為土壤源和二次氣溶膠,晴天海鹽、燃煤、燃油塵的貢獻(xiàn)相對(duì)較小,霾天冶金化工塵和燃油塵貢獻(xiàn)相對(duì)較小。正定矩陣因子分析法(PMF)結(jié)果表明晴天氣溶膠主要來(lái)源為海鹽、二次氣溶膠、汽車(chē)尾氣、建筑塵、冶金化工塵、燃油塵以及土壤塵;霾天主要來(lái)源為二次