青島近海大氣氣溶膠中水溶性無機(jī)離子分布特征及來源解析.pdf

1、2011年青島總懸浮顆粒物（TSP）質(zhì)量濃度平均為226.93μg/m3，NO3-、SO42-和NH4+是青島TSP主要的離子成分，共占總水溶性離子濃度的78.9％。不同天氣過程TSP濃度高低排序?yàn)椋荷硥m>霧、霾>晴天>雨后。霧、霾、沙塵天氣下總水溶性離子質(zhì)量濃度均高于晴天，以霧、霾天氣最高。霧、霾天氣下各水溶性離子濃度大于晴天，增幅最明顯的是二次離子，霧天以SO42-增幅最大，霾天以NO3-增幅最大，霧天 NO3-/SO42-略低于晴

2、天，霾天略高于晴天；沙塵天氣下 Ca2+、Mg2+、Na+和Cl-濃度均高于其他天氣；雨后Ca2+、K+、F-濃度低于晴天背景值，以Ca2+降幅最大。
　　Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-、F-主要分布于>2.1μm的粗粒子，NH4+、NO3-、SO42-和K+主要分布于<2.1μm的細(xì)粒子。Na+、Cl-、F-呈雙峰分布，峰值分別在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm，主峰位于粗粒子；Ca2+和Mg2+呈單峰分布，峰值在

3、3.3~7.0μm；K+、NH4+峰值在0.43~1.1μm；SO42-呈單峰分布，峰值在0.65~1.1μm；NO3-呈雙峰分布，峰值分別在0.43~1.1μm和3.3~4.7μm，主峰位于細(xì)粒子。
　　霧、霾天氣下，二次離子峰值向更大粒徑段0.65~2.1μm的液滴模態(tài)移動(dòng),在細(xì)粒子總水溶性離子濃度中所占比重的增幅明顯高于粗粒子，霧天以 SO42-增幅最大，霾天以 NO3-最大；Na+粗粒子增幅高于細(xì)粒子，K+在0.65~1.

4、1μm和1.1~2.1μm增幅顯著高于其他粒徑段；Ca2+和Mg2+在3.3~7.0μm濃度與晴天時(shí)相比略低。沙塵天氣下，NO3-在3.3~4.7μm峰值明顯高于細(xì)粒子峰；Cl-、Ca2+、Mg2+、Na+、K+、F-在3.3~4.7μm的峰值明顯增大，粗粒子總水溶性離子濃度中各水溶性離子的比重高于晴天，最明顯的為 NO3-，其次為 Ca2+和 Cl-；SO42-、NH4+細(xì)粒子峰值增加幅度略大于粗粒子峰。降水后，除了SO42-、NH4

5、+在0.65~2.1μm內(nèi)濃度略有增大，其余各水溶性離子質(zhì)量濃度在不同粒徑范圍內(nèi)均明顯降低，以Ca2+最為顯著。
　　用正矩陣因子分解法（PMF）對(duì)青島沙塵氣溶膠來源進(jìn)行解析，鑒別出5類源，分別為地殼土壤源、燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣、生物質(zhì)燃燒和工業(yè)源；對(duì)青島非沙塵氣溶膠來源進(jìn)行鑒別，得到6類源，分別為地殼土壤源、石油燃燒、機(jī)動(dòng)車尾氣、生物質(zhì)燃燒、工業(yè)源和海鹽。沙塵天氣和非沙塵天氣的主要源均為土壤源，沙塵天氣下其貢獻(xiàn)顯著升高，污染嚴(yán)重，而

6、局地污染源（如機(jī)動(dòng)車尾氣、工業(yè)）貢獻(xiàn)降低。沙塵天氣下青島地區(qū)燃煤型污染物主要是來自沿途污染物排放與沙塵混合，生物質(zhì)燃燒則既有本地源貢獻(xiàn)又有沿途污染物的傳輸。
　　PMF成功對(duì)北黃海大氣顆粒物定量源解析，鑒別出6類源，主要源為二次氣溶膠和土壤揚(yáng)塵，次要源為老化海鹽、重殘?jiān)腿紵?、生物質(zhì)燃燒和金屬冶煉。二次氣溶膠的生成是北黃海大氣氣溶膠中最重要的貢獻(xiàn)源。另外，北黃海大氣顆粒物受到局地海域輪船排放和中國北部地區(qū)農(nóng)業(yè)活動(dòng)的強(qiáng)烈影響。各源的