MSU-1介孔分子篩及其雜原子衍生物的合成與催化性能.pdf

1、介孔分子篩具有均一、規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)、高的比表面積、大的吸附容量以及較高的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性，在催化、分離、生物材料、光電子等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。本文首次以非離子表面活性劑月桂醇聚氧乙烯醚為模板劑，在中性條件以及NaF存在下成功地合成了具有MSU-1結(jié)構(gòu)的介孔分子篩及其Fe、Cu、Cr、Co、Ti和Zr等雜原子取代的衍生物。采用XRD、FT-IR、UV-Vis、SEM、 TEM、ESR、ICP-AES和N<,2>吸附一脫附等手段對合

2、成的樣品進(jìn)行了表征。考察了雜原子MSU-1介孔分子篩在苯酚羥基化和苯乙烯氧化反應(yīng)中的催化性能。 合成條件(模板劑濃度、合成溫度和NaF濃度)對純硅MSU-1分子篩的結(jié)構(gòu)有較大影響。隨著模板劑濃度和合成溫度的增加，MSU-1介孔分子篩的結(jié)構(gòu)有序度下降，合成過程中較適宜的NaF/SiO<,2>摩爾比為0.02～0.04。 Fe-MSU-1介孔分子篩在苯酚羥基化反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能。以水作溶劑，在催化劑用量為6.25wt

3、％，苯酚/H<,2>O<,2>摩爾比為3，反應(yīng)溫度353K，反應(yīng)時間7h時，苯酚轉(zhuǎn)化率和苯二酚選擇性分別達(dá)到20.4％和99.6％。表征結(jié)果表明，F(xiàn)e-MSU-1具有均一的蠕蟲狀介孔結(jié)構(gòu)，F(xiàn)e<'3+>主要以四配位的形式存在于分子篩骨架，未發(fā)現(xiàn)有骨架外Fe<,2>O<,3>物種形成。 Cr-MSU-1介孔分子篩對苯乙烯氧化反應(yīng)具有優(yōu)異的催化性能。以丙酮為溶劑，在催化劑用量為5.0wt％，苯乙烯/H<,2>O<,2>摩爾比為3，反