镥基化合物納米粉體、透明陶瓷的制備及光學性能研究.pdf

1、閃爍陶瓷是一種廣泛應用在醫(yī)療診斷用輻射探測器、工業(yè)無損探傷、核醫(yī)學、高能物理等領域的新型功能陶瓷材料。作為閃爍材料，必須具備：高的有效原子序數(shù)、高的光輸出、快的衰減速度和優(yōu)異的透光性。而镥基化合物以其優(yōu)異的閃爍性能得到廣泛關注。目前運用固相反應法制備的Lu3Al5O12:Ce(LuAG:Ce)透明閃爍陶瓷已成功應用于醫(yī)學PET、SPECT等，濕化學法制備的Lu2O3:Eu透明陶瓷也即將用于數(shù)字X射線成像系統(tǒng)。但由于Lu2O3材料昂貴的價

2、格和復雜的制備工藝限制了氧化镥基化合物的廣泛應用。為了降低生產成本，本文采用納米技術制備Lu2O3,(Lu,Gd)2O3，LuAG納米粉體及透明陶瓷并系統(tǒng)地研究了制備工藝參數(shù)和其光學性能。
　　 以Lu(NO3)3和碳酸氫銨為反應物，采用沉淀法制備Lu2O3納米粉體，以燒結性能為考核目標，對沉淀反應工藝進行了優(yōu)化。研究表明，采用碳酸氫銨沉淀法制備的先驅物為水合碳酸镥正鹽及少量的堿式碳酸镥混合物，組成可能為Lu2.1(OH)0.1

3、(CO3)3.1·6H2O。粉體顆粒呈近球形，顆粒尺寸～20nm。其先驅物在800℃煅燒4h，平均顆粒尺寸為～35nm。在1700℃真空燒結5h，獲得了半透明的Lu2O3陶瓷。
　　 采用共沉淀法，以碳酸氫銨為沉淀劑研制不同組成Lu2O3-Gd2O3系列固溶體陶瓷。制備的Gd(1.9-x)LuxEu0.1O3先驅物物相隨組成而變化，x=0時為水合碳酸鹽，x=0.2、0.5、1.0、1.5、1.9時為碳酸鹽和少量堿式碳酸鹽的混合物

4、，其化學式可能為Gd(1.9-x)LuxEu0.1(OH)0.1x(CO3)(3-0.05x)·6H2O。粉體形貌隨Lu含量的增加由棒形變?yōu)榍蛐?，顆粒尺寸逐漸減小。Gd(1.9-x)LuxEu0.1O3的先驅物在800℃煅燒后可獲得純立方相的氧化釔和氧化釓的固溶體，而無其它過渡相。粉體的顆粒尺寸20nm～60nm。將800℃煅燒后的系列粉體壓制成型，在1700℃真空燒結24h獲得了透光性良好的Gd0.9Lu1.0Eu0.1O3和Lu1.

5、9Eu0.1O3透明陶瓷，其最高直線透過率在可見光區(qū)分別為55.5％和64.3％。獲得的Gd(1.9-x)LuxEu0.1O3透明陶瓷在波長254nm的紫外光激發(fā)下發(fā)射出較強的紅光，發(fā)射主峰位于612.5nm，對應于摻雜Eu3+的5D0-7F2的躍遷。
　　 以市售納米粉體為起始原料，采用固相反應法制備了LuAG透明陶瓷。固相反應獲得的粉體粒度分布均一，具有良好的燒結性能。將煅燒后的粉體壓制成型，坯體在1200℃預燒后于1700

6、℃真空燒結5h獲得了透光性良好的LuAG:Ce透明陶瓷，其最高直線透過率在可見光區(qū)為57％，在近紅外區(qū)為63.2％；延長保溫時間至24h獲得了透光性更好的LuAG和LuAG:Ce透明陶瓷，其最高直線透過率分別為在可見光區(qū)為72％和63.1％，在近紅外區(qū)為73.4％和65.4％。獲得的LuAG透明陶瓷的發(fā)射光譜呈現(xiàn)Ce3+的特征雙峰發(fā)射光譜（512nm和547nm），雙峰結構是由于Ce3+的4f基態(tài)受LuAG晶體場的影響，分裂為2F5/2