金屬納米粒子催化的魯米諾化學(xué)發(fā)光及其應(yīng)用.pdf

1、化學(xué)發(fā)光具有悠久的研究歷史。一直以來(lái)，有關(guān)液相化學(xué)發(fā)光的研究往往僅限于分子、離子水平或簡(jiǎn)單的分子聚集體。最近，納米粒子參與的液相化學(xué)發(fā)光行為已經(jīng)引起了人們的研究興趣，例如半導(dǎo)體納米粒子參與的化學(xué)發(fā)光已有文獻(xiàn)報(bào)道。而我們實(shí)驗(yàn)室的研究發(fā)現(xiàn)，不同粒徑的膠體金納米粒子可以直接誘導(dǎo)和催化液相化學(xué)發(fā)光反應(yīng)，取得了一些顯著的成果。此項(xiàng)工作將液相化學(xué)發(fā)光的研究從分子和離子體系擴(kuò)展到納米體系。然而，有關(guān)其它金屬納米粒子在液相化學(xué)發(fā)光體系的應(yīng)用未見報(bào)道。

2、 本論文首先綜述了化學(xué)發(fā)光研究的最新進(jìn)展，以及鉑納米粒子的合成、物理化學(xué)特性及其在分析化學(xué)中的應(yīng)用現(xiàn)狀。在此基礎(chǔ)上，選擇膠體鉑納米粒子為模型金屬納米粒子，研究了膠體鉑納米粒子催化魯米諾—過氧化氫發(fā)光體系的行為、機(jī)理以及分析應(yīng)用潛力等。本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下： 1.研究了在不同保護(hù)試劑存在下，通過檸檬酸鹽和硼氫化鈉兩種還原方法制備的不同膠體鉑納米粒子對(duì)魯米諾-H2O2化學(xué)發(fā)光體系的影響。研究發(fā)現(xiàn)，通過檸檬酸鹽還原合成的膠體

3、鉑納米粒子能催化魯米諾-H2O2的化學(xué)發(fā)光，其中以檸檬酸鹽既作還原劑同時(shí)又作保護(hù)試劑合成的膠體鉑納米粒子可以得到最強(qiáng)的化學(xué)發(fā)光增強(qiáng)信號(hào)。而硼氫化鈉還原制備的膠體鉑納米粒子對(duì)此發(fā)光體系則沒有明顯的催化作用。研究表明納米鉑參與的魯米諾-H2O2化學(xué)發(fā)光體系的發(fā)光體仍然是激發(fā)態(tài)的3-氨基鄰苯二甲酸根離子，增強(qiáng)的化學(xué)發(fā)光源于鉑納米粒子的催化作用。提出鉑納米粒子的存在加快了魯米諾-H2O2化學(xué)發(fā)光反應(yīng)中的電子傳遞過程，并使魯米諾化學(xué)發(fā)光所需的自由

4、基中間體更容易產(chǎn)生，因而大大增強(qiáng)了魯米諾的液相發(fā)光。發(fā)現(xiàn)一些含有-OH、-NH2或-SH的有機(jī)化合物對(duì)魯米諾-H2O2-納米鉑化學(xué)發(fā)光體系有明顯的抑制作用。利用這種抑制作用對(duì)幾種選定的化合物進(jìn)行了分析測(cè)定，均得到良好的線性關(guān)系、線性范圍和檢測(cè)限。由此顯示建立的魯米諾-H2O2-納米鉑化學(xué)發(fā)光體系具有重要的分析應(yīng)用前景。 2.基于實(shí)驗(yàn)室前期發(fā)現(xiàn)的魯米諾-H2O2-納米金化學(xué)發(fā)光體系，建立了一種用來(lái)測(cè)定抗震顫麻痹類神經(jīng)性藥物—左旋多