H-ZSM5和γ-Al-,2-O-,3-負(fù)載催化劑催化乙醇脫水制乙烯.pdf

1、與現(xiàn)有的烴類裂解制乙烯路線相比，固體酸催化乙醇脫水制乙烯路線具有環(huán)保、可持續(xù)、反應(yīng)條件溫和等多方面的優(yōu)勢，正引起越來越多的研究者的關(guān)注。本文針對(duì)乙醇脫水制乙烯反應(yīng)，基于γ-Al2O3和ZSM5分子篩進(jìn)行氧化物摻雜或離子交換等化學(xué)修飾，實(shí)驗(yàn)研究了所制催化劑的乙醇轉(zhuǎn)化率和乙烯選擇性；考察了操作條件對(duì)催化劑活性的影響規(guī)律，并進(jìn)行了壽命實(shí)驗(yàn)測試部分催化劑的穩(wěn)定性；XRD，TG，NH3-TPD，IR，XPS和BET等表征手段研究了催化劑的結(jié)構(gòu)和表

2、面酸堿性對(duì)乙醇脫水反應(yīng)的影響。 對(duì)ZSM5分子篩進(jìn)行多種氧化物摻雜，采用正交實(shí)驗(yàn)考察了摻雜氧化物的含量、焙燒溫度和焙燒時(shí)間對(duì)催化劑活性的影響。結(jié)果表明，氧化鎢的添加使分子篩的強(qiáng)酸位酸性增強(qiáng)，其摻雜的H-ZSM5催化劑具有更高的乙醇脫水活性；而制備條件中，焙燒時(shí)間對(duì)催化劑活性影響顯著。活性測試結(jié)果表明，500℃下焙燒2 小時(shí)的含氧化鎢10wt％的H-ZSM5催化劑具有較好的乙醇脫水活性(GHSV=462h-1，反應(yīng)溫度為225℃時(shí)

3、，乙醇轉(zhuǎn)化率和乙烯選擇性均為100％)。 γ-Al2O3是目前工業(yè)上廣泛應(yīng)用的乙醇脫水制乙烯催化劑。實(shí)驗(yàn)中考察了離子交換法置換部分氟離子和氯離子的γ-Al2O3催化劑在乙醇脫水制乙烯反應(yīng)中的活性變化。結(jié)果表明，經(jīng)過氯化銨或氟化銨溶液浸漬的氧化鋁活性有了明顯增強(qiáng)，催化劑活性隨氯化銨浸漬液的濃度增大而增加，當(dāng)氯化銨溶液的濃度大于0.2mol/L后，增大浸漬液濃度對(duì)活性影響很小。(GHSV=3695h-1，反應(yīng)溫度為350℃時(shí)，γ-A