新型微纖結(jié)構(gòu)化Ni基復(fù)合催化劑的氨分解制氫.pdf

1、本文采用燒結(jié)金屬微纖結(jié)構(gòu)化細(xì)粒子技術(shù)，發(fā)展了一種新型薄層整體式高效氨分解制氫復(fù)合床反應(yīng)器，考察了載體、助劑對(duì)微纖結(jié)構(gòu)化催化劑催化氨分解反應(yīng)的影響，并驗(yàn)證了微纖結(jié)構(gòu)化復(fù)合催化劑對(duì)反應(yīng)過程具有強(qiáng)化效能。 在微纖結(jié)構(gòu)化的AC、SiO<,2>和Al<,2>O<,3>復(fù)合材料負(fù)載的Ni基催化劑中，以微纖結(jié)構(gòu)化的Al<,2>O<,3>復(fù)合材料負(fù)載的Ni基催化劑表現(xiàn)出最好的催化活性。催化劑的最佳焙燒溫度為250℃，Ni的最佳負(fù)載量為10wt％

2、。 與共浸漬法制備的微纖結(jié)構(gòu)化10wt％Ni/CeO<,2>-Al<,2>O<,3>催化劑相比，分步浸漬法制各的催化劑表現(xiàn)出較好的活性，Ni和助劑CeO<,2>最佳負(fù)載量為10wt％。反應(yīng)溫度600℃，氨流速145 sccm，催化劑體積0.5 mL時(shí)，微纖結(jié)構(gòu)化10wt％NUCeO<,2>-Al<,2>O催<,3>化劑連續(xù)運(yùn)行100h，氨分解轉(zhuǎn)化率基本穩(wěn)定在99％。 在相同反應(yīng)條件下，與2mm大顆粒固定床相比，整體式微纖

3、結(jié)構(gòu)化細(xì)粒子催化劑復(fù)合床可以使催化劑的體積減小4倍，催化劑的質(zhì)量減小5倍(去除微纖的質(zhì)量，催化劑用量可減小9倍)。 加入稀土氧化物助劑能提高催化劑表面Ni的分散度，提高催化劑的氨分解活性。微纖結(jié)構(gòu)化Ni/REO-Al<,2>O<,3>催化劑的活性順序?yàn)椋篘i/CeO<,2>-Al<,2>O<,3>>Ni/La<,2>O<,3>-Al<,2>O<,3>～Ni/Pr<,6>O<,11>-Al<,2>O<,3>>Ni/Sm<,2>O<

4、,3>-Al<,2>O<,3>>Ni/Y<,2>O<,3>-Al<,2>O<,3>。 Ni微纖在Ce(NO<,3>)<,3>·6H<,2>O和Al(NO<,3>)<,3>·6H<,2>O(CeO<,2>∶Al<,2>O<,3>=1∶9，質(zhì)量比)混合溶液中化學(xué)改性后，催化劑表現(xiàn)出最高的催化活性，延長(zhǎng)Ni微纖在Ce/Al溶液中的改性時(shí)間，氨分解轉(zhuǎn)化率基本不變。Ni微纖催化劑經(jīng)化學(xué)改性后，顯著提高了其表面暴露的Ni原子數(shù)，但對(duì)反應(yīng)表觀