鐵基復(fù)合納米催化劑的制備及其催化氨分解的研究.pdf

1、目前，新能源的開發(fā)和利用已成為世界各國普遍關(guān)注的問題。氫是一種備受關(guān)注的二次能源載體，具有清潔、高效、可循環(huán)利用等優(yōu)點。對于氫氣的應(yīng)用來說，直接用氫作為燃料無論是在儲存方面還是運輸方面都存在諸多問題，而在線制氫技術(shù)既能解決制氫問題，又能解決儲氫問題，應(yīng)用前景十分廣闊。氨是一種富氫化合物，儲氫密度高，易于運輸，價格低廉，而且不含碳元素，從源頭上杜絕了CO的產(chǎn)生，因而氨分解在線制氫受到人們廣泛關(guān)注。
　　目前對氨分解催化劑的研究主要包

2、括貴金屬催化劑和過渡金屬催化劑兩大類。貴金屬催化劑催化活性高，對設(shè)備的耐腐蝕能力要求較高;過渡金屬催化劑儲量豐富，制備方法主要以浸漬法為主，在氨分解反應(yīng)的高溫反應(yīng)條件下由于其穩(wěn)定性較差，催化活性并不理想。因此，設(shè)計一種同時兼具高活性和高穩(wěn)定性的催化劑具有重要的意義。
　　鐵基催化劑是人們研究較多的一類催化劑，研究發(fā)現(xiàn)鈰作為助劑可以提高其催化活性和穩(wěn)定性，因此本論文設(shè)計合成了一系列鐵基復(fù)合納米催化劑，并通過XRD、TEM、BET、I

3、CP等技術(shù)對催化劑的結(jié)構(gòu)進行表征，測試其氨分解活性，以期獲得兼具高活性和穩(wěn)定性的鐵基催化劑。具體的工作內(nèi)容如下:
　?。ㄒ唬├萌軇岱ǔ晒铣闪怂难趸F納米球，并利用不同的包覆方法成功制備了Fe-Ce和Fe-Ti復(fù)合納米催化劑，將其應(yīng)用于催化氨分解反應(yīng)。采用透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、原位X射線衍射(in situ XRD)、程序升溫還原(TPR)和物理吸附儀(BET)等一系列表征手段對反應(yīng)前和反應(yīng)后的的催

4、化劑樣品進行了結(jié)構(gòu)表征和原位測試表征。實驗結(jié)果表明相比于純四氧化三鐵催化劑，包覆了二氧化鈰的鐵基復(fù)合納米催化劑在溫度為650℃空速為24,000cm3·gcat-1·h-1的反應(yīng)條件下氨的轉(zhuǎn)化率接近100％，并且在600℃長達60 h的穩(wěn)定性測試中催化活性并沒有衰減，具有較好的穩(wěn)定性。單純的四氧化三鐵催化劑雖然活性組分的含量最高，但由于其在高溫時不穩(wěn)定，其活性最差，鈰或鈦的加入可以提高其高溫穩(wěn)定性以及催化活性。
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5、鐵的摩爾含量利用一步水熱法制備了一系列Fe-Ce和Fe-La復(fù)合催化劑，利用元素分析(ICP-AES)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)和物理吸附儀(BET)等技術(shù)手段對新制備的以及反應(yīng)后的催化劑進行結(jié)構(gòu)表征。通過元素分析(ICP-AES)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)表征發(fā)現(xiàn)鐵成功的摻入到氧化鈰和氫氧化鑭的晶格中。將不同比例的Fe-Ce和Fe-La催化劑用于氨分解反應(yīng)，實驗發(fā)現(xiàn)，隨著催化劑中鐵含量的提高