三維有序孔道型納米催化材料的可控制備、結(jié)構(gòu)調(diào)控及催化性能研究.pdf

1、近年來,三維有序大孔(3DOM)材料以其獨特的結(jié)構(gòu)和功能成為多孔材料領(lǐng)域的研究熱點。3DOM材料與其它多孔材料相比,不僅具有表面積大,孔隙率高的特點,而且還具有孔徑尺寸可控,孔壁組成可調(diào)變,孔道排列有序,孔道之間通透性好等特性,使其在催化及載體載體、光子晶體、電極材料及吸附分離等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。貴金屬納米粒子負載型催化劑以其較高的催化活性,成為多相催化領(lǐng)域的研究熱點。通常負載型催化劑的催化活性和載體的組成和結(jié)構(gòu)是密切相關(guān)的,因此

2、,將3DOM材料和貴金屬納米粒子結(jié)合可能會得到催化性能更加優(yōu)異的催化材料。
　　 本文采用膠體晶體模板法制備了系列3DOM CeO2和CeO2-MOx(M=Co、Mn、Ni、Fe、Cu、Cr、Ti和Mo)載體,并通過鼓泡輔助的沉積-沉淀法制備了3DOM Au／CeO2和Au／CeO2-MOx催化材料,研究了該類催化材料催化氧化甲醛性能及影響因素,并闡明了3DOM Au／CeO2和Au／CeO2-MOx催化材料催化氧化甲醛的機理。

3、
　　 本文第一章對孔材料的分類及應(yīng)用、大孔材料的制備方法、3DOM催化材料的應(yīng)用及甲醛催化氧化的研究現(xiàn)狀進行了綜述。
　　 本文第二章利用無皂乳液聚合法制備了聚苯乙烯(PS)和聚苯乙烯共聚a-甲基丙烯酸([P(St-co-MAA)])微球,采用離心沉淀法將其組裝成具有蛋白石結(jié)構(gòu)膠體晶體模板。以該膠體晶體為模板,利用檸檬酸和硝酸鈰作為前驅(qū)體進行填充,制得了3DOM CeO2載體材料。采用鼓泡輔助的沉積-沉淀法在3DOM

4、CeO2載體上負載Au納米粒子,制備了新型3DOM Au／CeO2催化材料,研究了3DOMAu／CeO2催化材料對甲醛的催化氧化性能。通過對催化反應(yīng)中間產(chǎn)物、催化劑表面吸附物種、催化劑表面元素組成和價態(tài)和表面吸脫附及還原性能等特性的表征,闡明了3DOMAu／CeO2催化材料對甲醛具有優(yōu)異催化性能的催化機理。
　　 第三章利用上述膠體晶體為模板,通過用絡(luò)合溶膠-凝膠法和沉淀轉(zhuǎn)化方法,制得了系列具有周期性孔道結(jié)構(gòu)的3DOM CeO2

5、-MOx載體材料(M=Co、Mn、Ni、Fe、Cu、Cr、Ti和Mo)。以3DOM CeO2-MOx為載體,利用鼓泡輔助的沉積-沉淀法成功負載Au納米粒子,首次制備了新型3DOM Au／CeO2-MOx納米催化材料。對制得的系列3DOM Au／CeO2-MOx催化材料催化氧化甲醛性能進行了評價,發(fā)現(xiàn)過渡金屬氧化物載體的種類和含量對催化活性有很大的影響,3DOMAu／CeO2-Co3O4催化劑的催化活性最高。對3DOMAu／CeO2-Co