一維CoOx納米結(jié)構(gòu)原位負(fù)載電催化膜制備及催化氧化性能研究.pdf

1、開發(fā)綠色高效、高選擇性的苯甲酸合成體系是精細(xì)化學(xué)品生產(chǎn)的重點(diǎn)研究方向。針對工業(yè)上制備苯甲酸中腐蝕污染嚴(yán)重、產(chǎn)物難分離、操作復(fù)雜等問題。本文以管式微孔鈦膜為基膜，采用水熱熱解法原位負(fù)載一維CoOx納米結(jié)構(gòu)，構(gòu)筑三維CoOx/Ti電催化膜電極。對膜電極的微觀形貌、晶形結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能進(jìn)行表征分析，結(jié)構(gòu)表明一維CoOx納米線原位負(fù)載基體鈦膜提高了催化劑與膜之間的相互作用力，大大提高了膜電極的活性面積、降低膜與溶液之間的電子傳輸阻力。
　

2、　以CoOx/Ti電催化膜電極為陽極，不銹鋼網(wǎng)為陰極，構(gòu)建電催化膜反應(yīng)器(ECMR)。通過調(diào)控膜反應(yīng)器操作參數(shù)和反應(yīng)條件可控高效催化氧化苯甲醇制備苯甲酸。在最優(yōu)操作條件下，反應(yīng)溫度為21℃，電流密度為2.6mAcm-2，停留時(shí)間為14min，pH為13.9時(shí)，苯甲醇濃度為10mmol L-1，電解質(zhì)NaOH濃度為0.125molL-1條件下，苯甲醇的轉(zhuǎn)化率大于99％，苯甲酸的選擇性為92％。
　　ESR結(jié)果證實(shí)，Co基電催化膜電極

3、在低壓電場激發(fā)下，可以產(chǎn)生高活性的羥基自由基，由此實(shí)現(xiàn)鈷元素價(jià)態(tài)由低價(jià)態(tài)向高價(jià)態(tài)相互轉(zhuǎn)變及基膜與一維CoOx納米線相互作用進(jìn)而實(shí)現(xiàn)苯甲醇的氧化，通過電催化氧化反應(yīng)與膜分離一體化實(shí)現(xiàn)可控高效、高選擇性制備苯甲酸。
　　此外，對比膜電極形貌效應(yīng)對電催化性能影響，制備了一維CoOx納米線、一維CoOx納米針及零維CoOx納米顆粒負(fù)載基體鈦膜，并構(gòu)建電催化膜反應(yīng)器用于降解含酚廢水。結(jié)果表明，在常溫常壓下，電解質(zhì)Na2SO4濃度為14.4g