CuMnOx、VMnOx微納米結(jié)構(gòu)的制備及催化CO氧化性能研究.pdf

1、CO催化氧化是一個(gè)在室內(nèi)空氣凈化、氣體傳感器、CO2激光器、汽車尾氣處理等方面有著廣泛應(yīng)用的重要反應(yīng)。盡管人們一直致力于CO催化氧化的貴金屬催化劑如:Au/TiO2、Au/ZrO2、Pt/SnO2等的研究、但探索活性高、穩(wěn)定性好、成本低的非貴過(guò)渡金屬氧化物催化劑仍具有重要價(jià)值。本論文主要研究CuMnOx和VMnOx微納米結(jié)構(gòu)的制備、表征及其在CO催化氧化反應(yīng)中的性能，論文可分為三大部分。
　　第一部分，以混合草酸鹽為前驅(qū)體采用一鍋

2、熱解法合成了一系列銅錳氧化物催化劑，借助X射線衍射(XRD)、N2物理吸附、掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線光電子能譜(XPS)和程序升溫還原(TPR)等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，并探究了其在CO氧化反應(yīng)中的催化性能。為了進(jìn)一步改善銅錳氧化物的催化性能，我們還探討了老化時(shí)間、焙燒溫度等對(duì)其結(jié)構(gòu)、組成以及催化氧化CO性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，采用一鍋熱法制備的CuMnOx催化劑能夠獲得較單一的尖晶石CuMn2O4相，且具有較大的比表面積和孔

3、體積，能夠?yàn)榇呋疌O氧化反應(yīng)提供更多的Cu-O-Mn界面，故催化劑活性較高。提高焙燒溫度能提高CuMn2O4的結(jié)晶度，但是會(huì)相應(yīng)地降低CuMn2O4的比表面積和孔體積，使得暴露的Cu-O-Mn界面減少，從而導(dǎo)致CO氧化反應(yīng)活性降低。
　　第二部分，采用三種不同方法合成了OMS-2，并通過(guò)浸漬法負(fù)載銅制備CuO/OMS-2催化劑，借助XRD、N2物理吸附、XPS、TPR等表征方法探討了催化劑結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，采用研磨法制

4、備OMS-2比表面積大、能形成大量的吸附位，使得負(fù)載的氧化銅以高分散形式存在，能夠?yàn)镃O氧化反應(yīng)的進(jìn)行提高更多的Cu-O-Mn界面，故催化活性較高。而采用回流法和水熱法制備的OMS-2為針狀或纖維狀形貌、比表面積小，導(dǎo)致OMS-2表面存在大量聚集態(tài)氧化銅，所能獲得Cu-O-Mn界面大大減少，故催化活性顯著降低。
　　第三部分，采用回流法制備了一系列不同釩源和不同釩錳比的V-OMS-2催化劑，詳細(xì)考察其在CO催化氧化反應(yīng)中的催化性能

5、，并借助XRD、N2物理吸附、Raman、XPS、TPR等譜學(xué)方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以V2O5為釩源制備的V-OMS-2-O為納米棒狀結(jié)構(gòu)、比表面積大，而其它兩種釩源制備的樣品比表面積較小。另外，以V2O5為釩源制備的V-OMS-2-O表面晶格氧的活潑性和反應(yīng)性也明顯強(qiáng)于其它兩種釩源制備的催化劑，這使得V-OMS-2-V-O表現(xiàn)出更高的催化活性。摻雜少量的V(＜3％)能夠大幅度提高OMS-2的比表面積，且摻雜的V均以+5