TS-1分子篩體系下H-,2-O-,2-的穩(wěn)定性研究.pdf

1、TS-1分子篩具有優(yōu)異的催化氧化活性，可以催化低濃度過(guò)氧化氫(H2O2)進(jìn)行很多選擇性氧化反應(yīng)，如烯烴的環(huán)氧化、苯酚羥基化、苯羥基化、環(huán)己酮氨氧化等反應(yīng)，其中苯酚羥基化制苯二酚及環(huán)己酮氨氧化制環(huán)己酮肟已有工業(yè)化生產(chǎn)。但是合成TS-1分子篩過(guò)程中產(chǎn)生的銳鈦礦催化H2O2分解，使得H2O2的有效利用率降低，從而影響了TS-1分子篩在工業(yè)上的廣泛應(yīng)用。本文以不同條件合成了TS-1分子篩，并對(duì)其做了物化表征及以氯丙烯環(huán)氧化為探針反應(yīng)的活性實(shí)驗(yàn)。

2、探討了TS-1分子篩合成條件及穩(wěn)定劑對(duì)H2O2穩(wěn)定性的影響。論文的主要內(nèi)容如下： 1.采用水熱法，分別以四丙基氫氧化銨和四丙基溴化銨為模板劑合成了TS-1分子篩，并對(duì)其做了XRD、FT-IR、Raman、SEM、H2-TPR表征?；钚詫?shí)驗(yàn)表明，以四丙基氫氧化銨為模板劑合成的TS-1分子篩活性較好。 2.改變合成TS-1分子篩的合成條件，研究TS-1分子篩對(duì)H2O2穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明，晶化溫度及Si/Ti比是影響H2O

3、2穩(wěn)定性的顯著因素；焙燒溫度和焙燒時(shí)間對(duì)H2O2穩(wěn)定性沒有影響；采用大興興福研究所的四丙基氫氧化銨為模板劑合成的TS-1分子篩對(duì)H2O2催化分解較小。 3.以本試驗(yàn)最優(yōu)條件合成TS-1分子篩催化H2O2分解，與外購(gòu)TS-1分子篩做對(duì)比，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，以最優(yōu)條件合成的TS-1分子篩對(duì)H2O2的催化分解較??；考察了以最優(yōu)條件合成的TS-1分子篩催化H2O2分解的動(dòng)力學(xué)，得H2O2分解反應(yīng)的表觀活化能為85.31kJ.mol-1。