聚苯胺金屬復(fù)合物對甲酸電催化氧化性能的研究.pdf

1、傳統(tǒng)化石燃料的過度利用帶來的環(huán)境污染、氣候變化和能源危機(jī)已使人們強(qiáng)烈意識到社會的可持續(xù)發(fā)展急需開發(fā)和利用新的可持續(xù)能源。燃料電池作為一種高效的將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的能源轉(zhuǎn)化裝置,在可持續(xù)能源的發(fā)展上具有重要地位。以氫、甲醇、乙醇、甲酸等有機(jī)小分子為陽極燃料的質(zhì)子交換膜燃料電池近年來日益受到關(guān)注。和氫相比,液體燃料的能量密度高,且易于運(yùn)輸和存儲,因此其應(yīng)用前景更為廣泛。直接甲酸燃料電池(DFAFC)由于具有較高的理論開路電壓、較低的燃料滲透

2、、無毒、不易燃等優(yōu)點(diǎn),表現(xiàn)出比直接甲醇燃料電池更大的應(yīng)用前景,有望成為市場上的小型燃料電池之一。
　　然而,在直接甲酸燃料電池的研究過程中也遇到了一些問題,無論是 Pt基催化劑,還是 Pd基催化劑,均存在貴金屬的利用率低、催化劑的效率低、穩(wěn)定性差等問題。聚苯胺(PANI)是一種具有獨(dú)特導(dǎo)電活性的聚合物,具有比較大的表面積、低電阻和穩(wěn)定性,曾被作為燃料電池的催化劑載體來研究。本工作通過電化學(xué)沉積的方法在電極表面制備了聚苯胺,然后將金

3、屬催化劑沉積至多孔的導(dǎo)電聚合物中,使金屬特定區(qū)域的表面積增大,從而提高催化劑利用率。此外,利用 PANI與 Pd、Pt以及 PtPd等催化劑之間的協(xié)同作用,催化劑的活性和穩(wěn)定性也得到一定程度提高。具體如下:
　　1、以循環(huán)伏安法沉積 PANI,再利用電化學(xué)沉積法合成了xPANI/Pt復(fù)合物催化劑,研究了其在硫酸介質(zhì)中對甲酸的電催化氧化性能,確定了最佳沉積條件。在我們所考察的范圍內(nèi),沉積20個(gè)循環(huán)時(shí)的聚苯胺(即催化劑20PANI/P

4、t),對甲酸電氧化呈現(xiàn)最高的催化活性,甲酸氧化的峰電流約是純 Pt的2倍。
　　2、利用電化學(xué)沉積法合成了xPANI/Pd復(fù)合物催化劑,研究了其在硫酸介質(zhì)中對甲酸的電催化氧化性能。在我們所考察的范圍內(nèi),沉積15個(gè)循環(huán)的聚苯胺(即催化劑15PANI/Pd),對甲酸電氧化呈現(xiàn)最高的催化活性,甲酸氧化的峰電流約是純 Pd的6倍
　　3、利用電化學(xué)沉積法合成了20PANI/PtxPdy復(fù)合物催化劑,研究了其在硫酸介質(zhì)中對甲酸的電催化

5、氧化性能。我們所考察的范圍內(nèi),當(dāng)電解質(zhì)溶液中 Pt與 Pd前驅(qū)體之比為7:3時(shí),即催化劑20PANI/Pt7Pd3對甲酸的電催化氧化活性最高,峰電流是未預(yù)沉積苯胺的Pt7Pd3樣品的1.5倍,純 Pt的5.7倍。
　　4、在催化劑 Pd/C的表面電沉積聚苯胺,合成了催化劑 Pd/C/xPANI,研究了其在硫酸介質(zhì)中對甲酸的電催化氧化性能。我們所考察的范圍內(nèi),其中催化劑 Pd/C/15PANI對甲酸的催化活性最高,峰電流約為 Pd/