負(fù)載有納米鐵的聚丙烯腈基復(fù)合膜的制備及其性能研究.pdf

1、由于化工原料和有機(jī)溶劑的大量生產(chǎn)與使用，加之不適當(dāng)?shù)奶幹煤吞幚?，環(huán)境水體中的有機(jī)物污染日益嚴(yán)重，開發(fā)和完善水處理技術(shù)成為了緩解這一局面的首要任務(wù)。零價(jià)鐵技術(shù)是利用其強(qiáng)還原性降解轉(zhuǎn)化水中污染物，降低其毒性，提高后續(xù)生物處理等過程的完全性，起到凈化和修復(fù)作用的水處理技術(shù)，近年來在環(huán)境領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，納米鐵技術(shù)以其比表面積大、表面反應(yīng)活性高和易遷移等特點(diǎn)，在水凈化處理方面表現(xiàn)出了更為顯著的效果。然而，由于納米鐵顆粒細(xì)小

2、且存在磁性作用，在常規(guī)的制備和應(yīng)用過程中容易發(fā)生團(tuán)聚現(xiàn)象，降低了其對(duì)污染物的去除效率。為了提高納米鐵的分散性和穩(wěn)定性，已有研究對(duì)納米鐵進(jìn)行表面處理及特殊載體固定化，但尋求一種穩(wěn)定性優(yōu)良的連續(xù)介質(zhì)作為納米鐵的載體，開發(fā)新型高效的水凈化材料仍是我們努力的方向。
　　本論文選用穩(wěn)定性良好的聚丙烯腈為原料，采用增塑熔融法制備了高強(qiáng)度的聚丙烯腈膜，首次以平板和中空形態(tài)的聚丙烯腈膜、聚丙烯腈基氧化膜和聚丙烯腈基碳膜作為載體原位生成納米鐵。研究

3、了表面改性條件對(duì)膜性能的影響，并對(duì)負(fù)載后納米鐵的形貌及負(fù)載量進(jìn)行了表征和測(cè)試。分別以陰離子染料甲基藍(lán)、陽離子染料亞甲基藍(lán)、氯代有機(jī)物三氯乙烯和硝基芳香化合物硝基苯為模型污染物，對(duì)負(fù)載有納米鐵的聚丙烯腈基復(fù)合膜去除水中有機(jī)污染物的性能進(jìn)行了測(cè)試，并對(duì)負(fù)載膜的再生性和儲(chǔ)存穩(wěn)定性進(jìn)行了初步研究。本論文的具體研究內(nèi)容如下：
　?。?）利用增塑熔融法制備了高強(qiáng)度的多孔聚丙烯腈膜，紅外光譜測(cè)試結(jié)果表明，對(duì)膜進(jìn)行表面改性使C≡N水解為能螯合鐵離

4、子的COOH，研究了不同改性時(shí)間對(duì)負(fù)載膜脫色性能的影響。掃描電子顯微鏡和熱重分析結(jié)果顯示，在聚丙烯腈平板膜表面，納米鐵呈小球狀負(fù)載，尺寸約為15-40nm，負(fù)載量為14％，在聚丙烯腈中空纖維膜表面，納米鐵呈針狀負(fù)載，尺寸約為30-100nm，負(fù)載量為10%。研究了負(fù)載膜對(duì)染料的脫色性能，經(jīng)過再生后性能下降較為明顯。
　?。?）為了進(jìn)一步提高膜載體的穩(wěn)定性，對(duì)聚丙烯腈膜進(jìn)行預(yù)氧化后得到了聚丙烯腈基氧化膜，紅外光譜和X射線光電子能譜測(cè)

5、試結(jié)果表明，對(duì)膜進(jìn)行表面改性使部分C=N轉(zhuǎn)化為C=O和COOH，研究了不同改性溫度對(duì)負(fù)載膜脫色性能的影響。掃描電子顯微鏡和熱重分析結(jié)果顯示，在聚丙烯腈基平板氧化膜表面，納米鐵呈半球狀負(fù)載，尺寸約為20-200nm，負(fù)載量為20%，在聚丙烯腈基中空纖維氧化膜表面，納米鐵呈鏈狀負(fù)載，負(fù)載量為6%。研究了負(fù)載膜對(duì)染料和氯代有機(jī)物的去除性能，經(jīng)過再生和儲(chǔ)存半年后性能略有下降。
　?。?）對(duì)聚丙烯腈基氧化膜進(jìn)行碳化后得到了具有一定吸附作用的

6、聚丙烯腈基碳膜，碳膜的吸附作用可將污染物富集，加快其與納米鐵接觸，進(jìn)而提高去除污染物的效率，同時(shí)鐵碳原電池的微電解作用也有利于污染物的去除。紅外光譜測(cè)試結(jié)果表明，對(duì)碳膜進(jìn)行表面改性使不飽和碳原子被酸氧化為 COOH。掃描電子顯微鏡和熱重分析結(jié)果顯示，在聚丙烯腈基平板碳膜表面，納米鐵呈小球狀負(fù)載，尺寸約為20-50nm，負(fù)載量為4%，在聚丙烯腈基中空活性碳纖維膜表面，納米鐵呈粒狀負(fù)載，尺寸約為100-500nm，負(fù)載量為5%。研究了負(fù)載膜