“熱—水—力—化學(xué)”(THMC)耦合作用下?lián)解嬮鞘袒w的化學(xué)穩(wěn)定性研究.pdf

1、采用固相法反應(yīng)合成工藝以CaCO3、TiO2、SiO2、Ce2C6O12·10H2O和Al2O3為原料，利用 Ce4+模擬An4+，制備榍石固溶體(Ca0.9Ce0.1Ti0.8Al0.2SiO5)；用水熱反應(yīng)釜模擬深地層處置環(huán)境，采用PCT法進(jìn)行浸泡實(shí)驗(yàn)；以無(wú)水CaCl2、Ti(OBun)4和TEOS為原料通過(guò)液相水熱法合成榍石(CaTiSiO5)。借助X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、紅外光譜(FTIR)、電感耦合等離子體發(fā)

2、射光譜(ICP-OES)等分析手段，研究摻鈰榍石固溶體在“熱-水-力-化學(xué)”(THMC)耦合作用下的穩(wěn)定性，建立歸一化浸出率和浸泡時(shí)間之間的數(shù)學(xué)模型，定量描述固化體中各元素在THMC耦合作用下的浸出性能與浸泡時(shí)間的變化關(guān)系；水熱合成榍石研究中采用單因素試驗(yàn)法研究了不同工藝條件對(duì)合成榍石粉體的影響。結(jié)果表明：固相法合成摻鈰榍石固溶體的較佳合成溫度為1230℃，保溫時(shí)間為60min；固溶體在THMC(溫度為90-200℃，壓力為0.10～1

3、.554MPa，酸堿度pH=5～9)耦合作用下有良好的穩(wěn)定性；各元素浸泡42d后歸一化浸出率的大小順序?yàn)镾i>Ca>Al>Ti>Ce，波動(dòng)范圍分別為(0.419～1.086)×10-2g/(m2·d)、(1.89～3.11)×10-3g/(m2·d)、(0.403～0.785)×10-3g/(m2·d)、(0.399～1.01)×10-5g/(m2·d)、(0.25-0.34)×10-5g/(m2·d)；擬合結(jié)果表明Ca2+、Ti4+、